文献速递 |卢小泉&杜佩瑶 Advanced Energy Materials 光电化学水氧化

第一作者：宁星铭通讯作者：卢小泉  杜佩瑶 DOI:10.1002/aenm.202100405

本 文 亮 点
PEC水的分解主要经历光的捕获，电荷的分离和表面催化三个过程，而在光捕获效率达到理想的条件下，同时实现高的电荷分离和快的表面催化，是获得高效PEC性能的核心。基于此，我们借助半导体/电催化剂体系，通过引入Ag的LSPR效应，实现了对不同界面中光生电荷的调控。

前 言

2021年3月，Advanced Energy Materials 杂志在线发表了卢小泉教授团队在能源材料领域的最新研究成果。该工作通过局域表面等离子体共振效应促进了电荷分离和表面催化，实现了高的光电转换效率。

背 景 介 绍

近年来，光电化学（PEC）水的分解已被视为一种有效的策略去解决能源和环境危机，然而由于慢的表面催化反应和严重的界面复合导致低的光电转换效率，阻碍了其在工业化中的进一步发展。经过多年的探索研究，科学家发现电催化剂的负载是一种行之有效的提升PEC性能的策略。并且他们将这种性能的增加主要归因于以下两个方面：1）作为一种电催化剂，通过降低表面反应的过电位加快了表面反应的动力学；2）作为一种钝化剂，钝化了表面缺陷，有效地抑制了光生载流子的复合。尽管上述的方法从表面催化或电荷分离角度都显著地提高了PEC水分解的性能，但是仍旧不能达到令人满意的结果，这是因为高效的PEC水分解是固/液和固/固界面协同运作的结果。基于此，我们选择价格低廉、且具有合适的价带位置的窄带隙半导体材料BiVO₄（下文简写为BV）作为光阳极材料，构筑了表面等离子体活化的体系（BV/Co(OH)_x-Ag），最终该集成体系展现了较高的光电流密度，是纯BV光电极的4.65倍。性能的提升可归因于Ag的局域表面等离子体共振效应（LSPR），不仅有效地抑制了电荷复合，而且促进了表面催化，达到了一石二鸟的目的。

图 表 解 析

基于自下而上的策略制备BV/Co(OH)_x-Ag光电极（图1），通过相关的物理表征如，SEM，TEM，EDS，XPS以及XRD，进一步证实集成体系BV/Co(OH)_x-Ag的成功制备。

基于成功制备的光电极BV/Co(OH)_x-Ag，我们对其进行了PEC的测试。从J-V曲线中可以看到（图2a），在引入Ag纳米颗粒以后，集成光电阳极BV/Co(OH)_x-Ag展现出高的的光电流密度，是纯BV光电极的4.65倍，该结果进一步被小的R_ct（EIS）值（图2b），高的表面电荷分离效率（图2c）和ABPE（图2d），以及长的载流子寿命所证实（图2e）。除性能以外，稳定性也是PEC水分解考虑的一个重要因素。从图2f可以看出，相比于纯的BV而言，该集成体系表现出杰出的光稳定性。为了进一步证实PEC性能提升的原因，我们对电荷转移动力学进行了原位量化。扫描光电化学显微镜的结果证实，Ag的LSPR促进了光生空穴的转移，其中BV/Co(OH)_x-Ag的速率常数分别是BV/Co(OH)_x和BV的4倍和12倍以上。同时强度调节光电流谱的结果进一步证实，快的空穴转移动力学可以有效地减少界面电荷的复合。Ag的LSPR除了对电荷的分离起到积极的效应，对于表面反应是否也如此？答案未知，为此我们使用经典的三电极体系对其进行了表面催化测试。测试结果证实，在光照条件下，Co(OH)_x-Ag展现出低的过电位和Tafel斜率，表明Ag的LSPR促进了表面催化反应。

全 文 小 结

在此，我们成功构建了BV/Co(OH)_x-Ag的耦合体系，实现了双界面的调控，即高的电荷分离和快的表面催化，最终获得了理想的PEC性能。

文献信息：

Xingming Ning, Dan Yin, Yiping Fan, Qi Zhang, Peiyao Du,* Dongxu Zhang, Jing Chen, and Xiaoquan Lu*. Plasmon-Enhanced Charge Separation and Surface Reactions Based on Ag-Loaded Transition-Metal Hydroxide for Photoelectrochemical Water Oxidation. Adv. Energy Mater. 2021, 2100405.https://doi.org/10.1002/aenm.202100405

本 文 所 使 用 仪 器

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本文素材来源：卢小泉教授团队。

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