浙师大胡勇/陈德利ACB: 氧空位辅助构筑FeOOH/CdS异质结构作为高效的光催化CO2还原和水氧化催化剂
The following article is from 邃瞳科学云 Author 胡勇教授课题组
第一作者:李磊 郭长发
通讯作者:胡勇 陈德利
DOI:10.1016/j.apcatb.2021.120203
FeOOH表面VO辅助构建了FeOOH/CdS异质结; 界面VO增强异质结中两相之间的电子相互作用; VO提升CO2的吸附、活化和转化能力; FeOOH/CdS异质结是一种双功能的光催化剂,具备高效的光催化CO2还原和H2O氧化活性。
前言2021年4月,Applied Catalysis B: Environmental杂志在线发表了浙江师范大学胡勇教授,陈德利副研究员在光催化领域的最新研究成果。该工作提出了一种氧空位(VO)辅助构筑高效异质结的策略,揭示了VO在异质结形成中的重要作用及其与异质结构协同光催化机制,为基于缺陷工程开发高效双功能的光催化剂提供了新思路。论文第一作者为:李磊,郭长发,论文共同通讯作者为:胡勇教授和陈德利副研究员。
背景介绍光催化技术是一种将太阳能转化为高附加值化学品的技术,在发展清洁能源、缓解日益严重的能源危机和环境问题等方面具备应用潜力。在过去的几十年里,光催化CO2还原和H2O裂解反应受到持续关注和广泛研究。为了提高光催化活性,科研工作者开发了多种半导体光催化剂。尽管如此,这些半导体的光催化活性仍然不如人意,主要原因是催化剂低的光电转化效率和缓慢的表面反应动力学。此外,大多数报道的光催化剂(包括含贵金属)通常只对一个特定反应表现出明显的光催化活性,导致一个光催化体系同时需要两种不同的光催化剂才能完成整个光解过程,这会增加实际应用的技术难度和经济成本。因此,开发高效双功能的光催化剂是一个挑战。
图表解析
构建异质结可以调节太阳光吸收范围、促进光生载流子空间分离以及氧化还原位点空间分离,另一方面,结构缺陷可以优化材料的能带结构,特别是表面结构,提供丰富高效的活性位点。基于此,本工作首先合成了具有丰富表面氧空位(VO)的FeOOH纳米纺锤体(FeOOH NSs),然后在部分VO上沉积CdS纳米晶(CdS NCs),构筑了一种高效双功能的II型异质结FeOOH/CdS(FCS)光催化剂(图1)。
全文小结
本研究成功构建了含VO的FCS异质结构,通过微结构分析和DFT计算得出如下结论:(a)FeOOH NSs表面VO辅助构建FCS异质结,(b)界面VO提升异质结中两相之间的电子相互作用,(c)VO提升CO2的吸附、活化与转化能力,(d)FCS-1异质结是一种高效的双功能光催化剂:CO2还原和H2O氧化。该研究展示了一种VO辅助构筑高效异质结的策略,揭示了VO在异质结形成中的重要作用及其与异质结构协同光催化机制,为基于缺陷工程开发高效双功能的光催化剂提供了新思路。
作者简介李磊,浙江师范大学硕士研究生,研究方向为光催化水分解和CO2还原,以第一作者在Appl. Catal. B: Environ., Chem. Eng. J.等国际知名期刊上发表SCI论文4篇。
郭长发,浙江师范大学生化学院讲师,硕士生导师,胡勇教授课题组骨干成员,研究方向为光催化与无机合成化学。围绕光催化水分解制氢、制氧及光催化CO2还原等经典反应合成了一系列新型无机纳米结构光催化剂,在Chem. Commun.、Appl. Catal. B: Environ.、Chem. Eng. J.等化学和材料领域国际权威刊物上发表SCI研究论文20篇。担任J. Nanomater.期刊的专刊(Defect Engineering in Nanomaterials for Photocatalysis and Electrocatalysis)客座编辑一期。主持浙江省自然科学基金等科研项目3项。
陈德利,副研究员,2008年博士毕业于吉林大学理论化学研究所,理论化学与计算国家重点实验室,师从孙家钟院士。2008年加入匹兹堡大学化工系J. Karl Johnson教授课题组从事博士后研究工作,于2013年加入浙江师范大学。在Phys. Rev. Lett.,J. Mater. Chem. A,J. Phys. Chem. C等杂志发表学术论文50余篇。目前主要研究方向为采用量子化学方法对基于三维多孔材料、二维材料的催化剂进行理性设计,并对重要催化反应如选择性加氢还原反应和碳转化等开展机理研究。
胡勇,浙江师范大学教授。主要研究方向为:光催化,电催化,超级电容器和金属-空气电池。2016年获得“省有突出贡献中青年专家”荣誉称号,2017年获浙江省首批“万人计划”科技创新领军人才,目前,已发表SCI研究论文120篇,包含在Nat. Commun., Angew. Chem. Int. Ed., Energy Environ. Sci., Adv. Energy Mater., Adv. Mater., Adv. Funct. Mater., Small, Chem. Commun., J. Mater. Chem. A, Appl. Catal. B: Environ.和Chem. Eng. J.上的通讯作者文章30余篇。其中,14篇论文入选ESI高被引论文,3篇入选热点论文,1篇入选2018年中国百篇最具影响国际学术论文,撰写英文著作章节3篇,以第一发明人获得授权发明专利12件。作为第一完成人获浙江省自然科学二等奖2项和浙江省高等学校科研成果奖三等奖1项。担任浙江省化学会理事、国际杂志《International Journal of Theoretical and Applied Nanotechnology》副主编。浙江省固态光电器件重点实验室第一届学术委员会委员、浙江省化学会理事。
课题组链接:http://yonghu.zjnu.edu.cn/
文献信息:
Lei Li, Changfa Guo, Jiqiang Ning, Yijun Zhong, Deli Chen and Yong Hu, Oxygen-vacancy-assisted construction of FeOOH/CdS heterostructure as an efficient ifunctional photocatalyst for CO2 conversion and water oxidation, Applied Catalysis B: Environmental.
https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2021.120203
本文所使用仪器
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