文献速递 | 江瑞斌团队 Journal of Colloid and Interface Science 光催化分解水制氢

第一作者：马丽霞

通讯作者：江瑞斌

DOI:10.1016/j.jcis.2021.04.026

本文亮点

• 在h-TiO₂存在下，将二氰二胺热聚合制备得到了h-TiO₂/CN复合结构；
• 提出了通过h-TiO₂介质谐振器的场增强效应提高CN纳米片的光吸收；
• h-TiO₂/CN中最优产氢速率可达6.3 mmol·g^-1_·h^-1,是纯CN的3倍；

1前言

2020年4月，Journal of Colloid and Interface Science杂志在线发表了陕西师范大学江瑞斌教授团队在光催化分解水制氢领域的最新研究成果。该工作报道了利用空心TiO₂纳米壳的米氏共振增强石墨相氮化碳（CN）的光催化析氢性能。论文第一作者为：马丽霞，论文共同通讯作者为：陕西师范大学江瑞斌教授。

2背景介绍

石墨相氮化碳（CN）存在电子空穴对复合率高，光生载流子迁移率低等缺点，限制了其光催化效率。研究者们为了提高CN的光催化效率，一般将其剥离成薄纳米片，由于材料的光吸收与厚度成正向指数关系，因而CN超薄纳米片会对光的吸收减弱。因此，在CN的光催化应用中，同时实现低载流子复合率和较高光吸收具有一定的研究意义。类似于等离激元共振，高折射率介质谐振器（如二氧化钛）的米氏共振可以在纳米颗粒的表面和内部区域产生较强的电磁场增强，但是其用于增强光催化性能的应用很少被报道。本文采用在空心二氧化钛（h-TiO₂）存在条件下将二氰二胺热聚合的方法制备了空心介孔TiO₂与CN的复合材料（h-TiO₂/CN）。提出了通过引入h-TiO₂介质谐振器的场增强效应提高CN的光吸收，进而增强其光催化析氢性能。

3图表解析

对h-TiO₂的电磁场增强进行模拟计算（图1b），表明h-TiO₂有明显的电场和磁场增强，在其内部和壳表面均有较强的电场增强，有利于光的吸收。图2是h-TiO₂/CN复合结构的合成路线以及形貌表征。如图所示，随着热剥离时间的增加，CN纳米片的厚度减小，h-TiO₂/CN-120中未能观察到游离的CN。

图3显示了所有催化剂的光催化活性。由图可知，引入h-TiO₂介质谐振器明显提高了CN的光催化性能，其中h-TiO₂/CN-80具有最优的光催化活性（6.3 mmol ·g^-1_·h^-1）。h-TiO₂/CN-120的光催化速率为4.3 mmol·g^-1_·h^-1，明显高于纯h-TiO₂和CN的性能。

图4是P25和游离CN纳米片与h-TiO₂/CN-120的光催化活性对比。由下图可知，在全光谱照射下P25+CN的性能优于h-TiO₂/CN-120,但可见光照射下h-TiO₂/CN-120的析氢性能更优。

图5是h-TiO₂/CN复合结构光催化性能增强机理。光照下h-TiO₂的米氏共振使纳米壳表面及内部产生了较强的电场增强，进而增强了CN的光吸收，提高了CN的光催化析氢活性。

4全文小结

本文采用h-TiO₂和二氰二胺热聚合的方法制备了h-TiO₂/CN，利用h-TiO₂纳米壳的多孔性使CN存在于内部。与纯CN相比，h-TiO₂/CN明显提高了光催化性能，而h-TiO₂/CN-80表现出最优异的析氢速率（6.3 mmol ·g^-1·h^-1），是纯CN的3倍。通过理论模拟和实验证实了高折射率材料在光催化析氢方向的应用，并详细解释了由于h-TiO₂介质谐振器的米氏共振增强了CN的光吸收，进而提高了其光催化析氢性能。这项工作为提高光催化剂的性能提供了一种新方法，有利于设计高效的用于不同光催化反应的光催化剂。

5作者简介

江瑞斌，陕西师范大学材料科学与工程学院教授，博士生导师。主要研究方向是贵金属和半导体纳米结构的光学性质及其在传感和新能源领域的应用。在Adv. Mater., Nat. Commun., J. Am. Chem. Soc., Nano Lett., Energy Environ. Sci.等期刊发表学术论文80余篇，论文他引次数4500余次，H因子为33。主持国家级项目2项，于2017年入选陕西省“百人计划”全职创新人才计划，于2018年荣获陕西省“中青年科技创新领军人才”荣誉称号。

文献信息：

Enhancing the photocatalytic water splitting of graphitic carbon nitride by hollow anatase titania dielectric resonators. Journal of Colloid and Interface Science, 2021, 598, 14-23.

https://doi.org/10.1016/j.jcis.2021.04.026

6本文所使用仪器

关键特征：

• 经典的结构设计，众多的使用客户，超高的性价比；

• 全玻璃材质，从根本上杜绝金属吸附对实验结果造成的误差；

• 专利双七通取样结构，杜绝载气误抽；

• 专利磁力循环气泵，无电线接入，无氢爆风险。

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素材来源：陕西师范大学江瑞斌教授团队。

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