超短脉冲发展回顾

编者按：

       自1965年人们用红宝石激光器获得皮秒级脉冲以来，激光技术进入超短范围，并得到迅速发展。70年代中期，出现了碰撞脉冲锁模环形染料激光器，使激光脉冲的宽度进入飞秒量级。近期，美国中佛罗里达大学常增虎研究组实现了史上最快的光脉冲，53 as的软X射线脉冲,这一结果打破了他们曾创下的67 as极紫外光脉冲的纪录。

       超短脉冲激光正在自然科学的许多领域发挥着重要作用，鉴于此，中国激光特邀西安电子科技大学朱江峰教授为我们梳理超短脉冲发展的脉络。文章详细介绍了缩短激光脉宽的几个重要阶段和技术手段、飞秒脉冲的进一步压缩及阿秒脉冲二十年中产生的纪录，同时也为超短脉冲的发展历史做一个回顾。

在谁能成功制造并运转世界上第一台激光器的激烈竞赛中，美国加州休斯航空公司实验室的工程师梅曼（T. Maiman）拔得头筹。1960年，梅曼在红宝石激光器中产生了人类第一束激光——波长694.3 nm的红色激光，从此，开启了激光时代。

图   红宝石激光器示意图

随后，人们在一系列介质中实现了光的受激发射，包括固体、液体、气体、等离子体、准分子、半导体等。研究人员将普通脉冲固体激光器输出的脉冲用示波器进行观察，发现其波形不是一个平滑的光脉冲，而是由许多强度、脉宽和间隔不规则变化的尖峰脉冲组成，每个尖峰脉冲的宽度约为0.1~1 μs，间隔为数微秒，这就是驰豫振荡现象。

这种不规则的激光输出没有太多实际用处。我们知道，在许多激光应用中，如激光加工、医疗、武器等，都希望激光的峰值功率足够高，而峰值功率等于脉冲能量除以脉冲宽度，因此，缩短激光脉冲宽度具有重要意义。

图   脉冲固体激光器输出的尖峰结构

从调Q到锁模

目前，获得纳秒激光脉冲的手段主要是调Q技术，可分为主动调Q和被动调Q两种。主动调Q是目前商用纳秒脉冲激光器最成熟的技术，包括电光调Q和声光调Q等。电光调Q技术利用晶体的泡克尔斯效应，通过改变谐振腔的Q值，从而产生巨脉冲，它可以在10^-8 s时间内完成一次开关作用，电光调Q激光器的典型脉宽约为10 ns；声光调Q技术则利用晶体的声光效应，通过布拉格衍射改变谐振腔的Q值，声光调Q激光器的典型脉宽约为200 ns。

受限于调Q开关的速度，调Q技术很难获得脉宽小于1 ns的光脉冲。为了获得脉宽在皮秒（ps）甚至飞秒（fs）量级的超短脉冲激光，人们需要采用锁模技术。所谓锁模就是采用特定的技术将激光腔内不同的纵模锁定在一起，从而以一定的相位及模式振荡。迄今实现锁模的技术有主动锁模、被动锁模、同步抽运锁模和混合锁模等。

早期，在固体激光增益介质如红宝石、钕玻璃、Nd:YAG 中，通过主动锁模或可饱和吸收体被动锁模技术，可以产生脉宽小于100 ps的激光脉冲。20世纪70至80年代是锁模染料激光器发展的黄金时代，一方面液体染料本身具有非常宽的增益带宽，另一方面由于染料的可饱和吸收特性和增益饱和特性，锁模染料激光器的脉宽不受可饱和吸收体的恢复时间限制，其输出脉宽可达1 ps甚至约100 fs时间尺度。

80年代中期，碰撞脉冲锁模环形染料激光器的脉宽达到了27 fs，后又通过光栅对与棱镜对联合补偿色散的方式将脉宽压缩至6 fs，这也是染料激光器的最短脉冲记录。虽然染料溶液处理和维护不方便，重复性较差，运行也不稳定，但是由于没有其它合适的激光材料，染料激光器一直是当时研究超快现象的主要工具。

图  飞秒染料激光器（图片来源：日本北海道大学   山下干雄研究室）

20世纪90年代以来，飞秒激光器的发展出现了革命性突破——掺钛蓝宝石激光技术。钛宝石的荧光谱带宽约为400 nm，理论上支持2.7 fs的极限脉冲宽度，而且钛宝石晶体具有优良的物理化学和光学性质。

1991年，苏格兰圣安德鲁斯大学的W. Sibbett研究小组首次在钛宝石激光器中获得了60 fs的自锁模激光（下图）。神奇的是，该激光器不需要任何附加锁模器件，在一定的腔结构下即可自锁模运转，结构简单且运行稳定。其实现锁模的真正原因是固体材料的“克尔效应”，故称之为“克尔透镜锁模”（KLM）。

图   克尔透镜锁模钛宝石振荡器，左下图为钛宝石晶体，右图为W.Sibbett教授。

飞秒级超短脉冲的进一步发展

通过增强腔内自相位调制效应以加宽光谱及改善腔内色散的方式，可进一步缩短钛宝石振荡器的脉冲宽度。1993年，M.T.Asaki等在钛宝石振荡器中采用标准的熔石英棱镜对补偿色散所获得的脉宽已达到11 fs。由于高阶色散的影响，单纯使用棱镜对补偿色散很难获得低于10 fs的脉宽。

1997年，在荷兰格罗宁根大学工作的魏志义及同事采用腔外压缩的方法，将腔倒空钛宝石振荡器输出的13 fs脉冲入射进光纤，产生超连续光谱，然后采用啁啾镜、光栅对及棱镜对的组合对脉冲进行压缩，获得了4.7 fs的脉宽。

图   魏志义研究员

1999年，U.Keller及F.X.Kartner等人分别直接在钛宝石振荡器中实现了约5 fs的超短脉冲。

图   采用不同激光介质所得到的超短脉冲宽度随时间的演化。

尽管钛宝石理论上支持一个光学周期（2.7 fs）的脉冲宽度，但是超宽谱腔内色散补偿较困难，因此，从振荡器直接输出的脉宽仅在5 fs左右，要进一步压缩脉宽，人们需要新的技术手段。原理上，获得一个周期量级的脉宽，不仅需要超过一个倍频程的光谱宽度，而且要对整个光谱范围进行良好的色散控制。

一种有效的方法是光谱展宽再压缩技术。例如，一台kHz重频飞秒钛宝石再生放大器，输出约1 mJ、30 fs的脉冲，注入充有惰性气体的空芯光纤中，通过自相位调制效应展宽光谱，再利用啁啾镜等补偿色散，最后压缩到该光谱所对应的极限脉宽，获得周期量级的高能量飞秒脉冲。

2003年，U.Keller研究组利用级联空芯光纤展宽光谱，然后利用空间光调制器调节各光谱相位， 实现了3.8 fs 的脉宽。随后这一记录被多次刷新，北海道大学山下干雄研究组通过精密控制色散，相继得到了3.4 fs（2003）和2.8 fs（2004）的超短脉冲。2007年，该组利用互相位调制效应进一步展宽光谱，得到了2.6 fs的极限脉宽。

近年来，光场相干合成成为了研究的热点，可望产生高能量、单周期甚至亚周期的激光脉冲，在驱动单个阿秒脉冲产生方面具有诱人的前景。其基本原理是将波长覆盖紫外到近、中红外的超宽光谱，通过光场合成和相位锁定，最终实现亚周期激光脉冲。该方法已有重要成果，相关研究正在如火如荼地开展。（注：亚周期这个概念不是我提的，有很多研究单位如MIT、MPQ等都有论文表述，例：Nature Photonics 5, 475 (2011)； Laser Photonics Rev., 9:2, 129-171 (2015); DOI: 10.1002/lpor.201400181  等）

图   马普量子光学所展示的光场相干合成实验照片（图片来源： Science 334, 195 (2011)）

这仅仅是阿秒脉冲的开始

利用上述光场相干合成的方法，在可见-近红外波段压缩激光脉宽至小于1 fs时遇到了原理性的困难。一方面，对于亚飞秒脉冲，要求光谱带宽大于10¹⁵  Hz，这在可见-近红外波段基本是不可能的；另一方面，超短脉冲至少要振荡一个周期，对于中心波长为800 nm的单周期脉冲，其脉宽为2.7 fs，要想获得1 fs的周期脉冲，其中心波长至少需在300 nm。

更别提100 as、10 as的脉冲，其中心波长应该在极紫外甚至软X射线波段，且具有相当宽的光谱带宽。过去二十年里，高次谐波产生（HHG）是产生阿秒脉冲的绝佳手段，也是超快激光技术和阿秒科学领域的研究热点。以周期量级飞秒钛宝石激光器作为驱动源，人们通过各种技术，如振幅选通、偏振选通、双光选通等实现了单个阿秒脉冲。

2001年，维也纳技术大学F.Krausz研究组首次实现了650 as脉冲；2003年，他们利用载波包络相位稳定的5 fs激光驱动高次谐波产生了250 as脉冲；2006年，意大利M.Nisoli研究组通过调制5 fs驱动脉冲的偏振态，实现了130 as单个脉冲；2008年，搬到马普量子光学所的F.Krausz组继续缩短驱动激光脉宽至3.3 fs，并控制载波包络相位，实现了80 as单个脉冲。

图   德国马普量子光学研究所所长Ferenc Krausz教授

图   250 as XUV脉冲产生的光电子能谱。从图中可以清晰看出5 fs近红外驱动激光的光电场结构。

2012年，美国中佛罗里达大学常增虎研究组利用双光选通技术，将阿秒脉宽缩短到了67 as，最近，他们利用载波包络相位稳定的两周期1.8 μm激光驱动高次谐波，实现了53 as的单个阿秒脉冲，打破了自己此前所保持的纪录，距离24 as的原子时间单位又迈进了一大步。

图   常增虎教授

这仅仅是阿秒科学的开始。在20世纪80年代初，最短的激光脉冲是皮秒量级，飞秒脉冲还仅仅是个梦。现在，阿秒脉冲已经成为现实，但是谁也不知道我们还会走多远，我们还会发现哪些更加激动人心的新现象和新科学。超短脉冲科学与技术魅力无穷，前途无限，我们一直在路上。

作者简介：

        朱江峰，西安电子科技大学教授、博士生导师，主要研究方向为超快激光技术及应用。主持/参研了国家自然科学基金、973子项目、科技部国家重大科学仪器设备开发专项、科技部国家重点研发计划等科研项目。发表国内外学术论文70余篇，国际、国内学术会议上宣读报告30余次。中国激光杂志社青年编辑委员会委员，Photonics Research 等期刊审稿人。

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