华中科技大学陆培祥团队：分子转动波包操控与全光测量

致谢本活动唯一赞助商：

北京鼎信优威光子科技有限公司

       近日，华中科技大学陆培祥教授领导的超快光学团队利用高次谐波光谱技术实现了对分子转动波包时空演化过程的全光测量，首次揭示了由分子转动过程引发的高次谐波频率移动现象，并在此基础上构建了非玻恩-奥本海默近似下分子高次谐波辐射的物理模型。

“2018中国光学十大进展”候选推荐

分子作为保持物质化学性质的最小粒子，研究其结构以及动力学行为对于揭示微观超快化学的反应机制，促进医学、生物、能源等相关学科的发展有着重要意义。一般而言，气体分子处于随机的热运动状态，这种随机平均效应容易掩盖分子的一些固有特性。二十世纪末，科学家提出采用飞秒激光可以有效实现对分子的转动操控，从而使得分子能够进行规则的排列取向。近年来的研究表明，通过调控驱动激光的偏振，可以使分子像“电扇”一样发生单向旋转。单向旋转的分子导致了许多新奇的物理现象，比如分子旋涡等。为了更好地理解这些现象，并探索更多新的应用，研究人员一直期望对分子的单向转动过程有更为清晰的直观认识。

图1 第一行：理论计算的氮气分子转动波包的时空演化过程。第二行：不同泵浦-探测延时下测量的N₂分子21次谐波的角分布。第二行：不同泵浦-探测延时下测量的N₂分子33次谐波的角分布。可以看到低阶次高次谐波的角分布能够直观反映出分子转动波包的时空演化过程。高阶次与低阶次角分布的差异则反映了分子轨道结构的信息。

基于此，陆培祥教授团队发展了一种角分辨的高次谐波光谱技术，实现了对分子转动波包时空演化过程的全光测量。他们通过采用一种双脉冲泵浦方案，首先在实验中实现了对分子定向转动的操控。随后，在不同泵浦探测延时下测量了高次谐波的角分布，从高次谐波的角分布中直接表征了分子转动波包的时空分布，并从谐波角分布中获取了电子波函数的信息。

以往的研究表明，分子转动（皮秒量级）要比高次谐波辐射（亚飞秒量级）的时间尺度慢很多，因此在高次谐波产生过程中，分子的转动状态通常是认为固定不变的，即玻恩-奥本海默近似。而该团队的研究发现在多光周期飞秒激光驱动下分子转动能够与高次谐波过程相互耦合，在此基础上他们首次报道了由分子转动导致的高次谐波频率移动现象。该结果打破了传统的玻恩-奥本海默近似的理论模型，使得人们对分子的转动过程有了更加清晰深刻的认识。

图2 实验观测的转动分子高次谐波的非绝热频率移动现象。

相关的研究成果以Real-Time Observation of Molecular Spinning with Angular High-Harmonic Spectroscopy为题发表在Physical Review Letters [121:  163201 (2018)]上。该工作得到了国家自然科学基金的资助，相关的理论模拟得到了美国堪萨斯州立大学的C. D. Lin教授和Anh-Thu Le教授的支持。

论文链接：

https://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/PhysRevLett.121.163201

关于鼎信优威：
       鼎信优威专注于弱光探测领域，涵盖从光源到探测的整个系统。主要产品有美国PI科学级CCD相机与单色仪，瑞典COBOLT的DPSS激光器，美国SEMROCK 的荧光与RAMAN滤光片，德国BECKER-HICKL 的TCSPC 单光子探测系统，瑞士苏黎世仪器的LOCK-IN 放大器。 

中国激光杂志社与SPIE联合创办新刊Advanced Photonics

End

推荐阅读

首发前沿光学成果，放送新鲜光学活动

如需转载，请直接留言。

商务合作：高先生 13585639202（ 微信手机同号）

上领英（LinkedIn） ，关注

中国激光杂志社（Chinese Laser Press）

免责声明

       本文注明来源为其他媒体或网站的文/图等稿件均为转载，如涉及版权等问题，请作者在20个工作日之内来电或来函联系，我们将协调给予处理（按照法规支付稿费或删除）。

       最终解释权归《中国激光》杂志社所有。

爱光学：为你链接光学世界

光电汇：2.0版全新上线