专题封面 | 高集成铌酸锂强场太赫兹非线性光谱系统

本文为中国激光第3172篇。欢迎点击在看、转发，让更多人看到

前言：

为进一步推动强场太赫兹（THz）科学的探索与应用，《中国激光》于2023年第17期（9月）出版“强场太赫兹科学、技术与应用”专题。（点击查看专题网页）专题封面来自北京航空航天大学吴晓君教授课题组的特邀研究论文，针对新材料开展THz频段非平衡物态调控研究的需求，设计并搭建了一套高集成、小型化的强场THz非线性时域光谱系统。

—封面解读—

封面展示了飞秒激光脉冲泵浦铌酸锂晶体，产生了高效率、高光束质量、高稳定性的强场太赫兹（THz）电磁脉冲，其在调控电子电荷、自旋、轨道以及声子和分子取向等方面具有重要的应用价值。基于铌酸锂THz强源搭建的强场THz非线性时域光谱系统，具有强场THz非线性光谱探测、THz泵浦‑THz探测、THz泵浦‑光克尔和法拉第旋转探测以及THz发射光谱探测等多种超快时间分辨测量功能，是研究强场THz物态调控应用的有效实验工具。

原文链接：才家华，张保龙，耿春艳，郝思博，陈赛，吴晓君. 铌酸锂强场太赫兹非线性时域光谱系统[J]. 中国激光，2023，50(17): 1714012

一、研究背景

光学泵浦的THz时域光谱技术因其采用了改良后的泵浦-探测方法，能够实现对THz脉冲电场矢量的振幅和相位的相干探测，不需要通过K-K变换，就能直接获得材料在THz频段的折射率、吸收系数、复介电常数和复电导率，已在许多应用场景中备受青睐。然而，强场THz电磁脉冲不仅具备了弱场THz的基本特征，还具备了集场强、频率、瞬态、非热等多方面于一身的独特优势，可实现对电子新结构和非平衡磁结构的直接调控，有望观察到理论上预测的许多远离平衡态的新奇量子物态，将当前国际研究主体从微扰范畴推进到非微扰研究领域。但目前用于相关研究的强场THz实验技术和光谱系统却普遍存在功能相对单一、集成度不够高、兼容性不太好等问题，导致强场THz非线性光谱技术及其应用方面的研究工作相对滞后。

二、创新研究

针对上述实际应用需求，北京航空航天大学吴晓君教授课题组基于飞秒激光泵浦的铌酸锂THz强源，研制了一套高度集成化的强场THz非线性光谱系统，实现了强场THz泵浦-THz探测、THz泵浦-光探测、光泵浦-强弱THz交替探测、THz发射光谱等功能，为强场THz非平衡量子物态调控、高场高频THz器件研制、强场THz生物医学效应等应用奠定了实验仪器的基础。

图1 基于铌酸锂倾斜波前技术的强场THz非线性光谱系统光路图

图1为该团队自主设计并自行搭建的第一代强场THz非线性光谱系统的光路图。该系统由一台中心波长800 nm、脉宽35 fs、重复频率1 kHz、输出能量5 mJ的钛宝石激光放大器驱动，通过铌酸锂倾斜波前技术产生强场THz电磁脉冲，通过ZnTe晶体产生弱场THz脉冲，再通过另一个ZnTe晶体实现对强场、弱场THz脉冲的电光取样探测，通过三条延迟线的搭配和组合，实现多种泵浦-探测功能的自由组合，达到多个功能高度集成化的目的。

图2 强场THz泵浦-自探测功能验证。（a）强场THz脉冲照射到纳米缝隙超表面；（b）在入射场强分别为2.5 kV/cm和180 kV/cm下，测量到THz透射谱谐振频率的移动；（c）仿真结果

为了验证强场THz系统的非线性调控功能，我们首先采用了高阻硅衬底上的嵌套了纳米缝隙的THz超表面结构作为样品。当强场THz脉冲耦合到比其波长小33000倍的15 nm开口超表面上，强场THz脉冲会诱导纳米缝隙处的高阻硅变得导电，导致纳米缝隙闭合，使得透射的THz谐振频率移动到与闭环超表面谐振频率相同的位置。因此，通过调谐入射到纳米超表面的THz场强大小，即可实现THz频率的自调谐和自探测功能。

图3 强场THz泵浦-THz探测功能验证。（a）光路图；（b）照射方式；（c）泵浦前后的频率调谐；（d）动力学曲线

但是，强场THz的自调谐和自探测功能是通过手动改变THz场强来实现的。要想通过强场THz调控另外一束弱场THz，且探究这个过程的超快调控的时间特性，还需要强场THz泵浦-弱场THz探测技术才能实现。为此，我们依然采用高阻硅衬底的THz纳米超表面，通过合理设计入射到样品表面的强场和弱场THz的偏振态照射方式，实验上获得了THz泵浦-THz探测的动力学曲线，且观察到了在强场THz泵浦前后，引起的弱场THz谐振频率的移动，如图3所示。

图4 光泵浦-强弱THz交替探测技术。（a）系统光路图；（b）入射场强<64 kV/cm下的THz透射率谱；（c）64 kV/cm≤入射场强≤350 kV/cm下的THz透射率谱；（d）对应的仿真结果

不仅如此，我们还将强场THz作为探测光，实现了光泵浦-强弱THz交替探测的技术。同样利用该技术对高阻硅衬底的THz纳米超表面，在不同THz场诱导下，观察到高阻硅衬底的谷间散射和碰撞电离效应对纳米超表面谐振频率的调谐，如图4所示。当然，这套系统的功能远不止上面所列举的几个例子，更详细的功能和应用举例，请阅读我们本期发表的文章。

三、总结与展望

虽然这套基于铌酸锂强场THz光源的多功能集成化非线性光谱系统已经可以开展很多研究工作，比如半导体、磁性材料、原子分子体系等。但是，对于其他凝聚态体系，比如超导、拓扑等需要在极低温和强磁场下才能研究的体系，目前这套系统还无法实现。对于二维非线性相干光谱，虽然该系统已具备这个功能，但苦于还未找到合适的样品体系进行功能验证，故在正文中没有对这个功能进行详述。对于强场THz泵浦-光克尔效应探测，以及强场THz泵浦-光学法拉第旋转探测的功能，该系统也具备对应的功能，但课题组最近才获得相关效应的高信噪比信号，期待后续有机会再详细介绍这几个功能。

课题组介绍

北京航空航天大学吴晓君课题组长期开展THz强源、器件、系统应用等方面研究，通过与国内外多家高校院所紧密合作，在国家重大仪器专项、国家重点研发计划、国家实验室等支持下，在理论上揭示了超强超短激光泵浦大尺寸铌酸锂晶体产生THz辐射效率低的瓶颈，在实验上提出了协同补偿线性化新机制，率先在国际上突破了毫焦耳级和十毫焦耳级铌酸锂THz强源世界纪录，研制了多套铌酸锂THz强源及其应用装置，支撑了强场THz物态调控、电子加速、生物医学效应等方面的前沿研究。

北京航空航天大学吴晓君课题组学生合影

作者介绍

吴晓君，北京航空航天大学教授、博导，主要研究THz强源、器件及系统应用；以第一或通讯作者发表Nature Photonics、Nature Communications、Advanced Materials等期刊论文61篇，授权专利20余项；曾获得德国洪堡学者、国际红外毫米波THz学会首个Zhenyi Wang奖、第一届Ultrafast Science全球女科学家奖、第一届中国科技青年论坛一等奖和科技新星奖等荣誉和奖励；现担任Optics Express、Electromagnetic Science等期刊编委，在领域内多个重要学术会议担任分会主席和程序委员会委员，作特邀报告40余次。

编辑 | 沈雅捷

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