京津冀及周边地区“2+26”城市空气质量特征及其影响因素
文章导读
京津冀及周边地区“2+26”城市为京津冀大气污染传输通道城市，也是我国空气污染最严重的区域之一。针对京津冀及周边地区“2+26”城市，利用中国环境监测总站公布的PM2.5、PM10、SO2、NO2、O3和CO数据，对2013—2019年京津冀及周边地区“2+26”城市大气污染特征进行分析，并探讨影响其空气质量变化的因素。
研究表明：①2013—2019年京津冀及周边地区“2+26”城市空气质量总体向好，2019年ρ(PM2.5)、ρ(PM10)、ρ(SO2)、ρ(CO)和ρ(NO2)比2013年分别下降了50%、41%、79%、49%和20%，ρ(O3-8 h-90per)(臭氧日最大8 h平均值第90百分位数)比2013年升高了21%。②2013—2019年京津冀及周边地区“2+26”城市重污染天数持续减少，2019年比2013年下降67%，严重污染天数下降尤为明显，降幅达90%。优良天数比例虽然增加，但2016年以后基本稳定在50%左右，没有持续增加的趋势。③ρ(PM10)、ρ(SO2)、ρ(NO2)和ρ(CO)的最大值均出现在1月，ρ(O3-8 h)(臭氧日最大8 h平均值)的最大值出现在6月。ρ(PM2.5)越高，PM2.5/PM10和SO2/NO2越大，表明二次污染源和燃煤源的贡献越大。④就空间分布而言，ρ(PM2.5)和ρ(PM10)高值区主要集中在区域中南部太行山脉山前的平原地区，低值区主要集中在区域北部。⑤地理位置、气象条件、产业结构、能耗消耗以及减排政策是影响2013—2019年京津冀及周边地区“2+26”城市空气质量变化的重要因素。研究显示，随着大气污染防治减排措施实施的力度逐渐加大，政策影响已成为京津冀及周边地区“2+26”城市空气质量持续改善的最重要手段。
近年来，我国PM2.5污染严重[1]，浓度最高的区域包括京津冀、四川盆地、长三角及珠三角地区[2]。为应对日益严峻的大气环境问题，2013年，国务院颁布了《大气污染防治行动计划》(简称“《大气十条》”)，《大气十条》实施以来，全国空气质量改善显著，与2013年相比，2017年京津冀、长三角和珠三角区域PM2.5年均浓度分别下降了39.6%、34.3%和27.7%，北京市PM2.5年均浓度达到58 μg/m³[3]，全面完成了《大气十条》的考核目标。但是，随着现有大气污染控制措施的减排空间逐渐收窄，大气污染减排难度越来越大，许多地区PM2.5浓度仍然处在较高水平，尤其是京津冀地区[4-6]。2017年原环境保护部印发了《京津冀及周边地区2017年大气污染防治工作方案》，将京津冀及周边地区28个城市列为京津冀大气污染传输通道城市[7]，同时将“2+26”城市确定为秋冬季大气污染防治重点区域。《2019年中国生态环境状况公报》[8]显示：2019年“2+26”城市ρ(PM2.5)平均值为57 μg/m³，超全国平均水平(36 μg/m³)58%;“2+26”城市平均超标天数比例为46.9%，超全国平均水平(18.0%)1.6倍。2019年“2+26”城市ρ(PM2.5)和ρ(PM10)分别超出GB 3095—2012 《环境空气质量标准》二级标准限值0.6倍和0.3倍，距离空气质量达标还存在一定差距.全国环境空气质量排名相对较差的10个城市中有9个属于“2+26”城市。
京津冀是中国经济发展的核心地区，但同时也是中国大气污染最为严重的区域之一[9]。许多学者对京津冀地区开展了PM2.5污染特征分析、重污染过程解析、污染来源与成因分析和区域传输等方面的研究，如张忠地等[10]对2017年京津冀地区PM2.5污染特征的研究表明，京津冀地区PM2.5污染呈现南高北低的特点，梁丽思等[11]也发现了类似特征。YAN等[12]利用2016年京津冀13个城市的空气质量在线监测数据，通过空间自相关研究发现，区域内ρ(PM2.5)具有明显的空间溢出效应。殷丽娜等[13]分析了2018年11月23日—12月4日“2+26”城市的一次重污染过程，结果表明，此次污染过程是气象条件、污染物一次排放和二次转化、区域传输、沙尘天气等多因素综合作用的结果。王彤等[14]对京津冀地区秋冬季颗粒物来源进行解析，结果表明，二次颗粒物、交通源、生物质燃烧源和民用燃煤源是PM2.5污染的主要来源。孙韧等[15]研究发现，京津冀区域重污染期间近地面100 m处的风速气流为西南—南风，而在1 000 m的高空存在西南输送通道。以往的研究主要是集中在京津冀地区，或是对一次重污染过程的研究，而京津冀地区的空气质量同时会受到周边地区溢出效应的影响，对“2+26”城市空气质量的整体状况还不清楚，并且针对“2+26”城市长期空气质量的研究较少，鉴于此，该研究以京津冀及周边地区“2+26”城市为研究对象，分析2013—2019年区域空气质量的演变特征及其影响因素，对了解京津冀及周边地区“2+26”城市大气污染状况，精准治污、科学治污具有重要意义，可为“2+26”城市制定“一市一策”提供理论基础。
材料与方法
1 研究区域
该研究以京津冀及周边地区“2+26”城市为研究对象，包括北京市，天津市，河北省8城市(石家庄市、唐山市、廊坊市、保定市、沧州市、衡水市、邢台市和邯郸市)，山西省4城市(太原市、阳泉市、长治市和晋城市)，山东省7城市(济南市、淄博市、济宁市、德州市、聊城市、滨州市和菏泽市)，河南省7城市(郑州市、开封市、安阳市、鹤壁市、新乡市、焦作市和濮阳市)[7]。
京津冀及周边地区“2+26”城市位于111°30′E~ 119°50′E、34°16′N~41°36′N之间，总面积约为27×104 km²，约占全国总面积的2.8%。研究区域处于华北平原，北临东西走向的燕山山脉，西临南北走向的太行山脉，东临渤海、黄海.区域属暖温带亚湿润季风气候，四季分明，降水时空分布不均匀.夏季温度较高、湿度较大，冬季温度较低，气候干燥[16]。京津冀及周边地区“2+26”城市是中国经济发展的核心区域，2019年常住人口约为1.89亿，约占全国总人口的13.6%，GDP总量14.2万亿元，约占全国的14.3%。
2 数据来源
京津冀及周边地区“2+26”城市PM2.5、PM10、SO2、NO2、O3和CO在线监测数据来源于中国环境监测总站，2013年以后，中国环境监测总站在全国空气质量实时发布平台(http://106.37.208.233)公开了全国2 100多个空气质量在线监测站点的AQI、PM10、PM2.5、SO2、NO2、CO和O3数据。GB 3095—2012《环境空气质量标准》发布以后，“2+26”城市分阶段逐步完成了环境空气质量新标准监测能力建设，其中北京市、天津市、石家庄市、唐山市、廊坊市、保定市、沧州市、衡水市、邢台市、邯郸市、太原市、济南市和郑州市自2013年1月1日开始按照GB 3095—2012开展6项指标监测，阳泉市、长治市、淄博市、济宁市、德州市、聊城市、滨州市、菏泽市、开封市、安阳市和焦作市2014年1月1日开始开展6项指标监测，晋城市、鹤壁市、新乡市和濮阳市自2015年1月1日开始开展6项指标监测。该研究将异常值去除后，计算城市各站点PM2.5、PM10、SO2、NO2和CO日均浓度的算数平均值，获得各城市PM2.5、PM10、SO2、NO2和CO的日均浓度及年均浓度;计算城市各站点O3-8 h日均浓度(臭氧日最大8 h平均值)的算数平均值，获得各城市O3-8 h日均浓度，并根据各城市O3-8 h日均浓度计算O3-8 h第90百分位数(O3-8 h-90per)，获得各城市O3浓度年均值。
结果与讨论
1 主要污染物年际变化趋势
由图 1可见，2019年京津冀及周边地区“2+26”城市ρ(PM2.5)、ρ(PM10)、ρ(SO2)、ρ(NO2)、ρ(CO)和ρ(O3-8 h-90per)分别为(56.7±6.4)μg/m³、(101.0±13.5)μg/m³、(15.1±4.4)μg/m³、(39.5±5.1)μg/m³、(1.0±0.2)mg/m³和(195.7±8.2)μg/m³，ρ(PM2.5)、ρ(PM10)和ρ(O3-8 h-90per)分别超过GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准限值0.6、0.3和0.2倍。
图 1 2013—2019年“2+26”城市主要污染物变化趋势
Fig.1 Changes of main pollutants in '2+26' cities from 2013 to 2019
由图 1可见，2013—2019年京津冀及周边地区“2+26”城市ρ(PM2.5)、ρ(PM10)、ρ(SO2）和ρ(CO)均呈持续下降趋势，2019年ρ(PM2.5)、ρ(PM10)、ρ(SO2)和ρ(CO)分别比2013年下降了50%、41%、79%和49%，ρ(SO2)降幅最为显著，主要是与SO2减排措施(燃煤电厂的超低排放、落后产能淘汰、火电企业脱硫脱硝除尘改造、钢铁企业脱硫除尘以及“煤改气” “煤改电”等)与煤炭消耗量的下降有关[17]。2013年京津冀及周边地区“2+26”城市ρ(PM2.5)范围为75.0 μg/m³(阳泉市)~160.1 μg/m³(邢台市)，平均值为(113.1±23.2)μg/m³，超过GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准限值(35 μg/m³)2.2倍，2014年、2015年、2016年、2017年、2018年和2019年ρ(PM2.5)分别同比下降17.0%、10.8%、8.4%、9.1%、12.3%和7.4%，这是《大气十条》要求采取降低煤炭燃烧、淘汰老旧车辆、推行清洁生产等措施减少了污染物排放[11]，使ρ(PM2.5)大幅降低。2017年，“2+26”城市积极推进农村“电代煤”和“气代煤”工作，全年共完成“电代煤” “气代煤”(散煤“双代”)超过470×104户，削减散煤超过1 000×104 t[18]，在京津保廊建成近万平方公里的“散煤禁燃区”，北京市城六区及南部平原地区实现无煤化。散煤“双代”措施对ρ(SO2)和ρ(PM2.5)下降的贡献较大，对“2+26”城市空气质量站点ρ(PM2.5)下降的贡献率为3%~28%，对北京市ρ(PM2.5)下降的贡献率约为15%[19]。
京津冀及周边地区“2+26”城市ρ(NO2)在2013—2017年虽有下降，但趋势较平缓，2017年以后才有明显下降，《大气十条》实施以来，虽然推行了重点行业脱硫脱硝除尘改造以及提升机动车尾气排放标准，但是由于京津冀及周边地区货物运输主要依赖于公路运输，并且以柴油车为主，柴油货车具有污染物排放高、行驶里程长、使用油品劣和空驶率高等特点，导致污染物排放量居高不下，尤其是NOx和颗粒物，2017年京津冀地区汽车排放NOx 58.9×104 t，其中柴油车排放量为38.6×104 t，约占排放汽车排放总量的65.2%[20]。2017年原环境保护部发布了《京津冀及周边地区2017年大气污染防治工作方案》，提出要加强柴油车管控，并于2018年发布了《柴油货车污染治理攻坚战行动计划》，加大了对NOx排放的控制，使得NO2有明显改善，2017年和2019年ρ(NO2)分别比2013年下降了6%和20%。
值得注意的是，京津冀及周边地区“2+26”城市臭氧污染形势凸显，近年来ρ(O3-8 h-90per)有明显升高，2019年比2013年升高了21%，尤其是2013—2017年，ρ(O3-8 h-90per)升高了22%，2019年有小幅下降。主要是因为，2014—2018年没有出台针对O3控制的重要治理政策，直到2018年冬季出台的《京津冀及周边地区2018—2019年秋冬季大气污染综合治理攻坚行动方案》中才首次提出O3前体物VOCs(挥发性有机物)的综合治理专项行动，2019年初见成效。
2013—2019年京津冀及周边地区“2+26”城市不同等级污染天数统计结果见图 2。由图 2可知，2013—2019年京津冀及周边地区“2+26”城市优良天数增加，重污染天数持续减少。2019年平均优良天数为194 d，比2013年增加128 d，但是2016—2019年平均优良天数比例稳定在50%左右，没有持续增加的趋势，可能与臭氧污染有关，研究表明，2015—2019年京津冀及周边地区“2+26”城市以臭氧为首要污染物的天数占比逐年增加，已超过以PM2.5为首要污染物的天数[21]，臭氧污染成为实现优良天数约束性指标的重要障碍。2019年平均重污染天数为20 d，比2013年减少40 d，降幅为67%，其中平均严重污染天数下降尤为明显，降幅达90%。由此可见，京津冀及周边地区“2+26”城市重污染天数和强度均有大幅下降，空气质量趋于好转，但臭氧污染问题凸显。
图 2 2013—2019年“2+26”城市空气质量等级比例分布
Fig.2 Ratios of air quality grades in '2+26' cities from 2013 to 2019
2 主要污染物浓度变化特征
为了能直观地看出污染物浓度的变化特征，了解污染物浓度较高的月份，利用2019年“2+26”城市污染物日均浓度绘制时间序列图(见图 3)。由图 3可见，1—3月和11—12月ρ(PM2.5)、ρ(PM10)、ρ(SO2)、ρ(NO2)和ρ(CO)均处在较高水平，主要是受到冬季高强度污染排放以及较为不利的气象条件的影响[22-23]。ρ(PM2.5)、ρ(PM10)、ρ(SO2)、ρ(NO2)和ρ(CO)的最大值均出现在1月，分别为210.7 μg/m³、292.0 μg/m³、42.9 μg/m³、81.3 μg/m³和2.8 mg/m³，ρ(O3-8 h)的最大值出现在6月，为238.8 μg/m³，O3主要来源于VOCs及NOx的光化学反应生成，由于夏季温度较高，太阳辐射强，加快了大气光化学反应，导致O3浓度较高。从污染物浓度的变化趋势可以看出，ρ(PM2.5)与ρ(PM10)变化趋势较一致，ρ(SO2)与ρ(NO2)变化趋势较一致，ρ(CO)与ρ(O3-8 h)呈负相关。PM2.5/PM10〔ρ(PM2.5)/ρ(PM10)，下同〕可反映一次污染源和二次污染源对污染贡献的变化，比值大说明二次污染源的贡献大，比值小说明一次污染源的贡献大。以往研究用SO2/NO2〔ρ(SO2)/ρ(NO2)，下同〕来反映燃煤源和移动源对污染贡献的变化，比值大说明燃煤源的贡献大，比值小说明移动源的贡献大。绘制2019年“2+26”城市PM2.5/PM10和SO2/NO2时间变化序列结果(见图 4)，并计算不同ρ(PM2.5)范围内的PM2.5/PM10和SO2/NO2，结果显示，当ρ(PM2.5)为0~50 μg/m³、50~100 μg/m³、100~150 μg/m³、>150 μg/m³时，PM2.5/PM10的平均值分别为0.48、0.58、0.71、0.76，SO2/NO2分别为0.38、0.39、0.41、0.42，表明ρ(PM2.5)越高，PM2.5/PM10和SO2/NO2越大，二次污染源和燃煤源的贡献越大。
图 3 2019年“2+26”城市主要污染物日均浓度时间序列
Fig.3 Changes of daily average concentrations of main pollutants in '2+26' cities in 2019
图 4 2019年“2+26”城市PM2.5/PM10和SO2/NO2时间序列
Fig.4 Changes of PM2.5/PM10and SO2/NO2 in '2+26' cities in 2019
3 主要污染物浓度空间分布
2019年京津冀及周边地区“2+26”城市ρ(PM2.5)、ρ(PM10)、ρ(SO2)、ρ(NO2)、ρ(CO)和ρ(O3-8 h-90per)的空间分布如图 5所示。从ρ(PM2.5)的空间分布可以看出，区域整体污染水平较高，“2+26”城市ρ(PM2.5)的范围为42.0 μg/m³(北京市)~70.9 μg/m³(安阳市)，ρ(PM2.5)高值区主要集中在区域中南部，包括安阳市、邯郸市、邢台市、濮阳市、石家庄市和鹤壁市，ρ(PM2.5)均超过60 μg/m³，其中安阳市ρ(PM2.5)最高，超过GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准限值(35 μg/m³)1.0倍。中南部地区城市处于太行山脉西南平原地区，污染物易累积聚集，同时平原地区城市人口密集，交通流量大，并且以重工业发展为主，工业化水平较高，污染物排放量大[24]，导致污染较为严重。ρ(PM2.5)低值区主要集中在区域北部，包括北京市、廊坊市、天津市和沧州市，其中北京市ρ(PM2.5)最低，但仍超过GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准限值(35 μg/m³)0.2倍。从ρ(PM10)的空间分布可以看出，其空间分布特征与ρ(PM2.5)类似，高值区主要集中在区域中南部，ρ(PM10)的范围为67.6 μg/m³(北京市)~125.7 μg/m³(邯郸市)，除北京市达标外，其他27个城市全部超标，浓度较高的城市主要有邯郸市、石家庄市、安阳市、邢台市和菏泽市，ρ(PM10)均超过115 μg/m³，邯郸市ρ(PM10)超过GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准限值(75 μg/m³)0.7倍，北京市和天津市ρ(PM10)较低。从ρ(SO2)的空间分布可以看出，“2+26”城市ρ(SO2)的范围为4.3 μg/m³（北京市)~22.9 μg/m³(阳泉市)，全部达到GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准限值(60 μg/m³)要求，有24个城市达到一级标准限值(20 μg/m³)要求，浓度较高的城市主要有阳泉市、唐山市、太原市、淄博市、滨州市和邢台市，这些城市由于产业结构偏重，工业燃煤量大，导致污染物排放量高.北京市、廊坊市和郑州市ρ(SO2)降到了个位数。
图 5 2019年“2+26”城市主要污染物浓度空间分布
Fig.5 Spatial distribution of main pollutants in '2+26' cities in 2019
从ρ(O3-8 h-90per)的空间分布可以看出，“2+26”城市ρ(O3-8 h-90per)的范围为179.0 μg/m³(菏泽市)~208.0 μg/m³(滨州市和邢台市)，全部超过GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准限值(160 μg/m³)，浓度较高的城市主要有滨州市、邢台市、聊城市、石家庄市和淄博市，ρ(O3-8 h-90per)的最高值和最低值分别超过GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准限值1.3倍和1.1倍。这表明京津冀及周边地区“2+26”城市在以PM2.5为治理重点的同时，需协同考虑O3控制。从ρ(NO2)的空间分布可以看出，“2+26”城市ρ(NO2)范围为31.4 μg/m³(菏泽市)~50.5 μg/m³(唐山市)，有12个城市ρ(NO2)超过GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准限值(40 μg/m³)，浓度较高的城市主要集中在太原市、石家庄市、郑州市、济南市等省会城市，以及唐山市和邢台市。菏泽市和开封市ρ(NO2)较低。从ρ(CO)的空间分布可以看出，“2+26”城市ρ(CO)的范围为0.7 mg/m³(北京市)~1.4 mg/m³(唐山市)，浓度较高的城市主要是唐山市、安阳市、晋城市、长治市和邢台市，北京市和菏泽市ρ(CO)较低。总体来说，安阳市、邯郸市、邢台市、濮阳市、石家庄市、唐山市、菏泽市、太原市等城市污染较重，北京市、天津市、廊坊市、长治市、沧州市等城市污染较轻。
“2+26”城市2015年全部完成了环境空气质量新标准监测能力建设，为了解不同城市空气质量改善效果的差异，该研究计算了“2+26”城市2015—2019年各项污染物浓度的平均变化情况，并绘制空间分布图(见图 6)。总体来看，与2015年相比，2019年“2+26”城市ρ(PM2.5)、ρ(PM10)、ρ(SO2)和ρ(CO)均有不同程度的下降;ρ(NO2)有3个城市不降反升，1个城市无改善，其他24个城市ρ(NO2)均有下降;对于ρ(O3-8 h-90per)，除北京市表现为下降外，其他27个城市均表现为升高趋势。ρ(PM2.5)下降较明显的城市有保定市、德州市、衡水市和聊城市，年均下降值超过10 μg/m³;ρ(PM10)下降较明显的城市有衡水市、保定市、郑州市和淄博市，年均下降值超过15 μg/m³;ρ(SO2)下降较明显的城市有淄博市、太原市、邢台市、保定市、济宁市和晋城市，年均下降值超过10 μg/m³;ρ(CO)下降较明显的城市有淄博市、德州市、保定市、滨州市、焦作市、菏泽市和安阳市;ρ(NO2)下降较明显的城市有淄博市、邢台市、保定市、北京市和郑州市，年均下降值均超过3 μg/m³，太原市、晋城市和阳泉市年均ρ(NO2)分别升高3、0.5和0.25 μg/m³，天津市ρ(NO2)无变化;对于ρ(O3-8 h-90per)，只有北京市有下降，年均下降值为3 μg/m³，其他27个城市均升高，其中，晋城市、邢台市、邯郸市、滨州市和石家庄市上升较明显，年均升高值均超过15 μg/m³，晋城市年均升高值达26 μg/m³。总之，2015—2019年保定市、淄博市和北京市空气质量改善较明显。
图 6 “2+26”城市2015—2019年主要污染物平均浓度变化空间分布
Fig.6 Spatial distribution of average concentration change of main pollutants in '2+26' Cities from 2015 to 2019
4 “2+26”城市空气质量的影响因素
4.1 地理位置的影响
京津冀及周边地区“2+26”城市位于太行山东侧和燕山南侧的半封闭地形中，这种“弧状”地形阻挡和削弱了冷空气活动，导致山前空气流动减弱，气流滞留，污染物聚集不易扩散。当高空气流越过“弧状”山脉后容易在背风地区产生弱的下沉运动，下沉增温进一步促使低层逆温形成。逆温层的形成和发展使得大气趋于稳定，抑制垂直扩散能力，使半封闭地形中大气环境容量下降;当污染物在低层东南风和南风气流的作用下向京津冀地区输送时，污染物在该区极易聚集或爆发性增长，从而导致污染天气的形成[25]。
4.2 气象条件的影响
气象条件对污染物的扩散、稀释和累积有一定影响。不同的天气条件通过通风率、降水沉降、干沉积、化学转化损失率、自然排放量和背景浓度等影响大气气溶胶浓度[26-28]。在全球气候变暖的背景下，京津冀及周边地区冬季气温持续升高，对流层中层气温逐渐上升，东亚冬季风强度总体减弱，大气稳定度增强。研究[29]表明，近年来，冬季对流层中低层气温变化呈显著“上暖下冷”的“暖盖”结构特征，气候变暖增加了大气层的稳定性，大气对流扩散能力减弱，导致大气污染加重，增加了空气质量改善的难度。从气象条件的年际变化来看，梅梅等[30]利用大气自净能力公式(ASI)计算得出1961—2017年京津冀及周边地区大气自净能力呈逐渐下降的趋势，且在2000年之后下降速率明显加快。另外，2010年以后京津冀及周边地区“2+26”城市污染物的清除扩散能力整体较差，极端的重污染气象条件发生频次有所增加，这是导致京津冀及周边“2+26”城市大气重污染频发的重要因素之一。虽然京津冀及周边地区不利于污染物扩散的气象条件依然多发，但2017年秋冬季京津冀及周边城市大气对污染物的清除能力相对于2013—2016年有所改善。张小曳等[31]研究了气象条件变化对中国重点区域ρ(PM2.5)的影响，发现《大气十条》实施后的2014—2015年中国重点区域气象条件相较2013年变差，2016年和2017年气象条件相较转好。但在京津冀地区2017年相较2013年ρ(PM2.5)下降的39.6%中，有约5%的贡献〔约占总ρ(PM2.5)降幅的13%〕是来自气象条件;气象条件改善的贡献明显低于ρ(PM2.5)的降幅，表明减排仍然是PM2.5污染改善的主要原因，天气和气候变化因素虽有影响但没有起到控制性作用。
4.3 经济社会的影响
经济发展方式粗放、产业结构不合理和能源消费比例失衡等经济社会因素是京津冀及周边地区大气污染严重的主要原因之一[32-35]。程钰等[36]利用2014—2017年京津冀及周边地区“2+26”城市的AQI数据和社会经济数据，运用PCA-多元线性回归模型分析发现，经济增长、产业结构、城镇化、能耗强度、交通结构、城市绿化等因素对城市空气质量的变化具有重要影响。张保留等[37]定量评估了京津冀及周边地区产业结构的趋同化、合理化及高级化程度，结果显示，京津冀及周边地区各省市之间产业结构存在严重的趋同现象;除北京市外，其他城市产业结构的合理化程度普遍较低，并且改善速度较慢;区域产业结构高级化程度处于平缓上升的趋势，北京市产业结构高级化程度较高，而其他城市普遍较低。
为了充分了解京津冀及周边地区“2+26”城市的经济社会特征，统计分析了2017年“2+26”城市三产比例、单位GDP能耗和煤炭消费量，结果见表 1。从“2+26”城市三产比例可以看出，除北京市、太原市和济南市以第三产业为主外，其他城市均呈以第二产业为主、第三产业为辅、兼顾第一产业的状况。京津冀及周边地区“2+26”城市的钢铁、焦炭、电解铝、平板玻璃、水泥、原料药和农药产量分别占全国的43%、47%、38%、33%、19%、60%和40%[38]。冶金、建材等高污染、高耗能产业产能在“2+26”城市中较大，特别是在唐山市和晋冀鲁豫交界地区高度集中[19]。晋冀鲁豫交界地区重污染企业扎堆，企业排放治理水平相对落后，烟气深度治理效果参差不齐且未实现协同治理，仍有部分工序采用非可行技术除尘工艺导致超标排放风险较大，各工序无组织排放问题仍然较为突出。而且重化产业围城现象突出，在城乡结合部、乡镇和农村地区，存在大量的“散乱污”企业，排放的污染物严重污染环境，是影响区域环境空气质量的原因之一。
表 1 2017年“2+26”城市产业结构、单位GDP能耗以及煤炭消费量
Table 1 Industrial structure, energy consumption per GDP and coal consumption in '2+26' cities in 2017
单位GDP能耗是反映能源消耗水平和节能降耗的重要指标[39]。 2017年京津冀及周边地区“2+26”城市平均单位GDP能耗为0.76 t/(104元)(以标准煤计)，是全国平均水平的1.4倍。京津冀及周边地区“2+26”城市2017年煤炭消费总量达7×108 t，煤炭总量大、使用强度高，燃煤污染对环境空气质量的影响较大[40-42]，燃煤排放的污染物对京津冀PM2.5的贡献率为23.3%~46.6%[43]，秋冬季对PM2.5的贡献接近50%[44]。
4.4 减排政策的影响
国家政策对空气质量的改善有着重要作用，2013年以来我国政府加大了对京津冀及周边地区大气污染治理的力度，2013年以来京津冀及周边地区有关的大气污染防治举措见表 2。从表 2可以看出，国家从减排、监管、预警、区域联防联控等多个角度对京津冀及周边地区大气污染进行治理，主要污染物排放总量显著减少，美国国家航空航天局(NASA)卫星遥感数据[45]显示，2013—2018年，京津冀NO2和SO2柱浓度分别下降27%和79%。2013—2019年京津冀及周边地区“2+26”城市主要污染物浓度呈现明显下降趋势(见图 1)，重污染天数大幅下降(见图 3)。2013年，《大气十条》开始实施，制定了10条35项重点措施，以PM2.5为重点，以2017年为目标年，对全国、重点区域和重点城市的空气质量改善提出了具体要求。2015年，修订后的《环境保护法》开始实施，同时史上最严格的环保督查制度开始实施。从2017年秋冬季开始，生态环境部(原环境保护部)连续发布了4个秋冬季京津冀及周边地区大气污染综合治理攻坚方案，以秋冬季PM2.5浓度下降和重污染天数减少为目标，通过长效措施、季节性错峰以及重污染天气应对相结合，着力改善秋冬季环境空气质量。2018年国务院印发了《打赢蓝天保卫战三年行动计划》，提出了六方面措施，分解落实到国家相关部门，同时明确量化指标与完成时限。与此同时，2017年启动大气重污染成因与治理攻关项目，从京津冀及周边地区“2+26”城市秋冬季大气重污染成因与来源、重点行业与污染物排放管控技术、大气污染综合决策支撑以及大气污染对人群健康的影响等方面开展攻坚，实现了重大突破，推动京津冀及周边地区空气质量持续改善[46]。
表 2 2013—2019年京津冀及周边地区大气污染防治举措
Table 2 Air pollution control measures in Beijing-Tianjin-Hebei and its surrounding areas from 2013 to 2019
结论
a) 2013—2019年京津冀及周边地区“2+26”城市空气质量总体向好，ρ(PM2.5)、ρ(PM10)、ρ(SO2)和ρ(CO)呈直线下降趋势，2019年比2013年分别下降了50%、41%、79%和49%;ρ(NO2)在2017年以后才明显下降，2017年和2019年分别比2013年下降了6%和20%。但是臭氧污染形势凸显，近年来有明显升高的趋势，2019年比2013年升高了21%。
b) 2013—2019年京津冀及周边地区“2+26”城市重污染天数持续减少，2019年比2013年下降67%，严重污染天数下降尤为明显，降幅达90%。优良天数比例虽然增加，但2016年以后基本稳定在50%左右，没有持续增加的趋势。
c) ρ(PM2.5)、ρ(PM10)、ρ(SO2)、ρ(NO2)和ρ(CO)的最大值均出现在1月，ρ(O3-8 h)的最大值出现在6月。ρ(PM2.5)为0~50、50~100、100~150、>150 μg/m³时，PM2.5/PM10的平均值分别为0.48、0.58、0.71、0.76，SO2/NO2的平均值分别为0.38、0.39、0.41和0.42，说明ρ(PM2.5)越高，PM2.5/PM10和SO2/NO2越大，二次污染源和燃煤源的贡献越大。
d) 就空间分布而言，ρ(PM2.5)和ρ(PM10)高值区主要集中在区域中南部太行山脉山前的平原地区，低值区主要集中在区域北部;总体来说，安阳市、邯郸市、邢台市、濮阳市、石家庄市、唐山市、菏泽市、太原市等城市污染较重，北京市、天津市、廊坊市、长治市、沧州市等城市污染较轻。
e) 地理位置、气象条件、产业结构、能源消耗以及减排政策是影响2013—2019年京津冀及周边地区“2+26”城市空气质量变化的重要因素。
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京津冀及周边地区“2+26”城市为京津冀大气污染传输通道城市，也是我国空气污染最严重的区域之一。针对京津冀及周边地区“2+26”城市，利用中国环境监测总站公布的PM2.5、PM10、SO2、NO2、O3和CO数据，对2013—2019年京津冀及周边地区“2+26”城市大气污染特征进行分析，并探讨影响其空气质量变化的因素。
研究表明：①2013—2019年京津冀及周边地区“2+26”城市空气质量总体向好，2019年ρ(PM2.5)、ρ(PM10)、ρ(SO2)、ρ(CO)和ρ(NO2)比2013年分别下降了50%、41%、79%、49%和20%，ρ(O3-8 h-90per)(臭氧日最大8 h平均值第90百分位数)比2013年升高了21%。②2013—2019年京津冀及周边地区“2+26”城市重污染天数持续减少，2019年比2013年下降67%，严重污染天数下降尤为明显，降幅达90%。优良天数比例虽然增加，但2016年以后基本稳定在50%左右，没有持续增加的趋势。③ρ(PM10)、ρ(SO2)、ρ(NO2)和ρ(CO)的最大值均出现在1月，ρ(O3-8 h)(臭氧日最大8 h平均值)的最大值出现在6月。ρ(PM2.5)越高，PM2.5/PM10和SO2/NO2越大，表明二次污染源和燃煤源的贡献越大。④就空间分布而言，ρ(PM2.5)和ρ(PM10)高值区主要集中在区域中南部太行山脉山前的平原地区，低值区主要集中在区域北部。⑤地理位置、气象条件、产业结构、能耗消耗以及减排政策是影响2013—2019年京津冀及周边地区“2+26”城市空气质量变化的重要因素。研究显示，随着大气污染防治减排措施实施的力度逐渐加大，政策影响已成为京津冀及周边地区“2+26”城市空气质量持续改善的最重要手段。
近年来，我国PM2.5污染严重[1]，浓度最高的区域包括京津冀、四川盆地、长三角及珠三角地区[2]。为应对日益严峻的大气环境问题，2013年，国务院颁布了《大气污染防治行动计划》(简称“《大气十条》”)，《大气十条》实施以来，全国空气质量改善显著，与2013年相比，2017年京津冀、长三角和珠三角区域PM2.5年均浓度分别下降了39.6%、34.3%和27.7%，北京市PM2.5年均浓度达到58 μg/m³[3]，全面完成了《大气十条》的考核目标。但是，随着现有大气污染控制措施的减排空间逐渐收窄，大气污染减排难度越来越大，许多地区PM2.5浓度仍然处在较高水平，尤其是京津冀地区[4-6]。2017年原环境保护部印发了《京津冀及周边地区2017年大气污染防治工作方案》，将京津冀及周边地区28个城市列为京津冀大气污染传输通道城市[7]，同时将“2+26”城市确定为秋冬季大气污染防治重点区域。《2019年中国生态环境状况公报》[8]显示：2019年“2+26”城市ρ(PM2.5)平均值为57 μg/m³，超全国平均水平(36 μg/m³)58%;“2+26”城市平均超标天数比例为46.9%，超全国平均水平(18.0%)1.6倍。2019年“2+26”城市ρ(PM2.5)和ρ(PM10)分别超出GB 3095—2012 《环境空气质量标准》二级标准限值0.6倍和0.3倍，距离空气质量达标还存在一定差距.全国环境空气质量排名相对较差的10个城市中有9个属于“2+26”城市。
京津冀是中国经济发展的核心地区，但同时也是中国大气污染最为严重的区域之一[9]。许多学者对京津冀地区开展了PM2.5污染特征分析、重污染过程解析、污染来源与成因分析和区域传输等方面的研究，如张忠地等[10]对2017年京津冀地区PM2.5污染特征的研究表明，京津冀地区PM2.5污染呈现南高北低的特点，梁丽思等[11]也发现了类似特征。YAN等[12]利用2016年京津冀13个城市的空气质量在线监测数据，通过空间自相关研究发现，区域内ρ(PM2.5)具有明显的空间溢出效应。殷丽娜等[13]分析了2018年11月23日—12月4日“2+26”城市的一次重污染过程，结果表明，此次污染过程是气象条件、污染物一次排放和二次转化、区域传输、沙尘天气等多因素综合作用的结果。王彤等[14]对京津冀地区秋冬季颗粒物来源进行解析，结果表明，二次颗粒物、交通源、生物质燃烧源和民用燃煤源是PM2.5污染的主要来源。孙韧等[15]研究发现，京津冀区域重污染期间近地面100 m处的风速气流为西南—南风，而在1 000 m的高空存在西南输送通道。以往的研究主要是集中在京津冀地区，或是对一次重污染过程的研究，而京津冀地区的空气质量同时会受到周边地区溢出效应的影响，对“2+26”城市空气质量的整体状况还不清楚，并且针对“2+26”城市长期空气质量的研究较少，鉴于此，该研究以京津冀及周边地区“2+26”城市为研究对象，分析2013—2019年区域空气质量的演变特征及其影响因素，对了解京津冀及周边地区“2+26”城市大气污染状况，精准治污、科学治污具有重要意义，可为“2+26”城市制定“一市一策”提供理论基础。
材料与方法
1 研究区域
该研究以京津冀及周边地区“2+26”城市为研究对象，包括北京市，天津市，河北省8城市(石家庄市、唐山市、廊坊市、保定市、沧州市、衡水市、邢台市和邯郸市)，山西省4城市(太原市、阳泉市、长治市和晋城市)，山东省7城市(济南市、淄博市、济宁市、德州市、聊城市、滨州市和菏泽市)，河南省7城市(郑州市、开封市、安阳市、鹤壁市、新乡市、焦作市和濮阳市)[7]。
京津冀及周边地区“2+26”城市位于111°30′E~ 119°50′E、34°16′N~41°36′N之间，总面积约为27×104 km²，约占全国总面积的2.8%。研究区域处于华北平原，北临东西走向的燕山山脉，西临南北走向的太行山脉，东临渤海、黄海.区域属暖温带亚湿润季风气候，四季分明，降水时空分布不均匀.夏季温度较高、湿度较大，冬季温度较低，气候干燥[16]。京津冀及周边地区“2+26”城市是中国经济发展的核心区域，2019年常住人口约为1.89亿，约占全国总人口的13.6%，GDP总量14.2万亿元，约占全国的14.3%。
2 数据来源
京津冀及周边地区“2+26”城市PM2.5、PM10、SO2、NO2、O3和CO在线监测数据来源于中国环境监测总站，2013年以后，中国环境监测总站在全国空气质量实时发布平台(http://106.37.208.233)公开了全国2 100多个空气质量在线监测站点的AQI、PM10、PM2.5、SO2、NO2、CO和O3数据。GB 3095—2012《环境空气质量标准》发布以后，“2+26”城市分阶段逐步完成了环境空气质量新标准监测能力建设，其中北京市、天津市、石家庄市、唐山市、廊坊市、保定市、沧州市、衡水市、邢台市、邯郸市、太原市、济南市和郑州市自2013年1月1日开始按照GB 3095—2012开展6项指标监测，阳泉市、长治市、淄博市、济宁市、德州市、聊城市、滨州市、菏泽市、开封市、安阳市和焦作市2014年1月1日开始开展6项指标监测，晋城市、鹤壁市、新乡市和濮阳市自2015年1月1日开始开展6项指标监测。该研究将异常值去除后，计算城市各站点PM2.5、PM10、SO2、NO2和CO日均浓度的算数平均值，获得各城市PM2.5、PM10、SO2、NO2和CO的日均浓度及年均浓度;计算城市各站点O3-8 h日均浓度(臭氧日最大8 h平均值)的算数平均值，获得各城市O3-8 h日均浓度，并根据各城市O3-8 h日均浓度计算O3-8 h第90百分位数(O3-8 h-90per)，获得各城市O3浓度年均值。
结果与讨论
1 主要污染物年际变化趋势
由图 1可见，2019年京津冀及周边地区“2+26”城市ρ(PM2.5)、ρ(PM10)、ρ(SO2)、ρ(NO2)、ρ(CO)和ρ(O3-8 h-90per)分别为(56.7±6.4)μg/m³、(101.0±13.5)μg/m³、(15.1±4.4)μg/m³、(39.5±5.1)μg/m³、(1.0±0.2)mg/m³和(195.7±8.2)μg/m³，ρ(PM2.5)、ρ(PM10)和ρ(O3-8 h-90per)分别超过GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准限值0.6、0.3和0.2倍。
图 1 2013—2019年“2+26”城市主要污染物变化趋势
Fig.1 Changes of main pollutants in '2+26' cities from 2013 to 2019
由图 1可见，2013—2019年京津冀及周边地区“2+26”城市ρ(PM2.5)、ρ(PM10)、ρ(SO2）和ρ(CO)均呈持续下降趋势，2019年ρ(PM2.5)、ρ(PM10)、ρ(SO2)和ρ(CO)分别比2013年下降了50%、41%、79%和49%，ρ(SO2)降幅最为显著，主要是与SO2减排措施(燃煤电厂的超低排放、落后产能淘汰、火电企业脱硫脱硝除尘改造、钢铁企业脱硫除尘以及“煤改气” “煤改电”等)与煤炭消耗量的下降有关[17]。2013年京津冀及周边地区“2+26”城市ρ(PM2.5)范围为75.0 μg/m³(阳泉市)~160.1 μg/m³(邢台市)，平均值为(113.1±23.2)μg/m³，超过GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准限值(35 μg/m³)2.2倍，2014年、2015年、2016年、2017年、2018年和2019年ρ(PM2.5)分别同比下降17.0%、10.8%、8.4%、9.1%、12.3%和7.4%，这是《大气十条》要求采取降低煤炭燃烧、淘汰老旧车辆、推行清洁生产等措施减少了污染物排放[11]，使ρ(PM2.5)大幅降低。2017年，“2+26”城市积极推进农村“电代煤”和“气代煤”工作，全年共完成“电代煤” “气代煤”(散煤“双代”)超过470×104户，削减散煤超过1 000×104 t[18]，在京津保廊建成近万平方公里的“散煤禁燃区”，北京市城六区及南部平原地区实现无煤化。散煤“双代”措施对ρ(SO2)和ρ(PM2.5)下降的贡献较大，对“2+26”城市空气质量站点ρ(PM2.5)下降的贡献率为3%~28%，对北京市ρ(PM2.5)下降的贡献率约为15%[19]。
京津冀及周边地区“2+26”城市ρ(NO2)在2013—2017年虽有下降，但趋势较平缓，2017年以后才有明显下降，《大气十条》实施以来，虽然推行了重点行业脱硫脱硝除尘改造以及提升机动车尾气排放标准，但是由于京津冀及周边地区货物运输主要依赖于公路运输，并且以柴油车为主，柴油货车具有污染物排放高、行驶里程长、使用油品劣和空驶率高等特点，导致污染物排放量居高不下，尤其是NOx和颗粒物，2017年京津冀地区汽车排放NOx 58.9×104 t，其中柴油车排放量为38.6×104 t，约占排放汽车排放总量的65.2%[20]。2017年原环境保护部发布了《京津冀及周边地区2017年大气污染防治工作方案》，提出要加强柴油车管控，并于2018年发布了《柴油货车污染治理攻坚战行动计划》，加大了对NOx排放的控制，使得NO2有明显改善，2017年和2019年ρ(NO2)分别比2013年下降了6%和20%。
值得注意的是，京津冀及周边地区“2+26”城市臭氧污染形势凸显，近年来ρ(O3-8 h-90per)有明显升高，2019年比2013年升高了21%，尤其是2013—2017年，ρ(O3-8 h-90per)升高了22%，2019年有小幅下降。主要是因为，2014—2018年没有出台针对O3控制的重要治理政策，直到2018年冬季出台的《京津冀及周边地区2018—2019年秋冬季大气污染综合治理攻坚行动方案》中才首次提出O3前体物VOCs(挥发性有机物)的综合治理专项行动，2019年初见成效。
2013—2019年京津冀及周边地区“2+26”城市不同等级污染天数统计结果见图 2。由图 2可知，2013—2019年京津冀及周边地区“2+26”城市优良天数增加，重污染天数持续减少。2019年平均优良天数为194 d，比2013年增加128 d，但是2016—2019年平均优良天数比例稳定在50%左右，没有持续增加的趋势，可能与臭氧污染有关，研究表明，2015—2019年京津冀及周边地区“2+26”城市以臭氧为首要污染物的天数占比逐年增加，已超过以PM2.5为首要污染物的天数[21]，臭氧污染成为实现优良天数约束性指标的重要障碍。2019年平均重污染天数为20 d，比2013年减少40 d，降幅为67%，其中平均严重污染天数下降尤为明显，降幅达90%。由此可见，京津冀及周边地区“2+26”城市重污染天数和强度均有大幅下降，空气质量趋于好转，但臭氧污染问题凸显。
图 2 2013—2019年“2+26”城市空气质量等级比例分布
Fig.2 Ratios of air quality grades in '2+26' cities from 2013 to 2019
2 主要污染物浓度变化特征
为了能直观地看出污染物浓度的变化特征，了解污染物浓度较高的月份，利用2019年“2+26”城市污染物日均浓度绘制时间序列图(见图 3)。由图 3可见，1—3月和11—12月ρ(PM2.5)、ρ(PM10)、ρ(SO2)、ρ(NO2)和ρ(CO)均处在较高水平，主要是受到冬季高强度污染排放以及较为不利的气象条件的影响[22-23]。ρ(PM2.5)、ρ(PM10)、ρ(SO2)、ρ(NO2)和ρ(CO)的最大值均出现在1月，分别为210.7 μg/m³、292.0 μg/m³、42.9 μg/m³、81.3 μg/m³和2.8 mg/m³，ρ(O3-8 h)的最大值出现在6月，为238.8 μg/m³，O3主要来源于VOCs及NOx的光化学反应生成，由于夏季温度较高，太阳辐射强，加快了大气光化学反应，导致O3浓度较高。从污染物浓度的变化趋势可以看出，ρ(PM2.5)与ρ(PM10)变化趋势较一致，ρ(SO2)与ρ(NO2)变化趋势较一致，ρ(CO)与ρ(O3-8 h)呈负相关。PM2.5/PM10〔ρ(PM2.5)/ρ(PM10)，下同〕可反映一次污染源和二次污染源对污染贡献的变化，比值大说明二次污染源的贡献大，比值小说明一次污染源的贡献大。以往研究用SO2/NO2〔ρ(SO2)/ρ(NO2)，下同〕来反映燃煤源和移动源对污染贡献的变化，比值大说明燃煤源的贡献大，比值小说明移动源的贡献大。绘制2019年“2+26”城市PM2.5/PM10和SO2/NO2时间变化序列结果(见图 4)，并计算不同ρ(PM2.5)范围内的PM2.5/PM10和SO2/NO2，结果显示，当ρ(PM2.5)为0~50 μg/m³、50~100 μg/m³、100~150 μg/m³、>150 μg/m³时，PM2.5/PM10的平均值分别为0.48、0.58、0.71、0.76，SO2/NO2分别为0.38、0.39、0.41、0.42，表明ρ(PM2.5)越高，PM2.5/PM10和SO2/NO2越大，二次污染源和燃煤源的贡献越大。
图 3 2019年“2+26”城市主要污染物日均浓度时间序列
Fig.3 Changes of daily average concentrations of main pollutants in '2+26' cities in 2019
图 4 2019年“2+26”城市PM2.5/PM10和SO2/NO2时间序列
Fig.4 Changes of PM2.5/PM10and SO2/NO2 in '2+26' cities in 2019
3 主要污染物浓度空间分布
2019年京津冀及周边地区“2+26”城市ρ(PM2.5)、ρ(PM10)、ρ(SO2)、ρ(NO2)、ρ(CO)和ρ(O3-8 h-90per)的空间分布如图 5所示。从ρ(PM2.5)的空间分布可以看出，区域整体污染水平较高，“2+26”城市ρ(PM2.5)的范围为42.0 μg/m³(北京市)~70.9 μg/m³(安阳市)，ρ(PM2.5)高值区主要集中在区域中南部，包括安阳市、邯郸市、邢台市、濮阳市、石家庄市和鹤壁市，ρ(PM2.5)均超过60 μg/m³，其中安阳市ρ(PM2.5)最高，超过GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准限值(35 μg/m³)1.0倍。中南部地区城市处于太行山脉西南平原地区，污染物易累积聚集，同时平原地区城市人口密集，交通流量大，并且以重工业发展为主，工业化水平较高，污染物排放量大[24]，导致污染较为严重。ρ(PM2.5)低值区主要集中在区域北部，包括北京市、廊坊市、天津市和沧州市，其中北京市ρ(PM2.5)最低，但仍超过GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准限值(35 μg/m³)0.2倍。从ρ(PM10)的空间分布可以看出，其空间分布特征与ρ(PM2.5)类似，高值区主要集中在区域中南部，ρ(PM10)的范围为67.6 μg/m³(北京市)~125.7 μg/m³(邯郸市)，除北京市达标外，其他27个城市全部超标，浓度较高的城市主要有邯郸市、石家庄市、安阳市、邢台市和菏泽市，ρ(PM10)均超过115 μg/m³，邯郸市ρ(PM10)超过GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准限值(75 μg/m³)0.7倍，北京市和天津市ρ(PM10)较低。从ρ(SO2)的空间分布可以看出，“2+26”城市ρ(SO2)的范围为4.3 μg/m³（北京市)~22.9 μg/m³(阳泉市)，全部达到GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准限值(60 μg/m³)要求，有24个城市达到一级标准限值(20 μg/m³)要求，浓度较高的城市主要有阳泉市、唐山市、太原市、淄博市、滨州市和邢台市，这些城市由于产业结构偏重，工业燃煤量大，导致污染物排放量高.北京市、廊坊市和郑州市ρ(SO2)降到了个位数。
图 5 2019年“2+26”城市主要污染物浓度空间分布
Fig.5 Spatial distribution of main pollutants in '2+26' cities in 2019
从ρ(O3-8 h-90per)的空间分布可以看出，“2+26”城市ρ(O3-8 h-90per)的范围为179.0 μg/m³(菏泽市)~208.0 μg/m³(滨州市和邢台市)，全部超过GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准限值(160 μg/m³)，浓度较高的城市主要有滨州市、邢台市、聊城市、石家庄市和淄博市，ρ(O3-8 h-90per)的最高值和最低值分别超过GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准限值1.3倍和1.1倍。这表明京津冀及周边地区“2+26”城市在以PM2.5为治理重点的同时，需协同考虑O3控制。从ρ(NO2)的空间分布可以看出，“2+26”城市ρ(NO2)范围为31.4 μg/m³(菏泽市)~50.5 μg/m³(唐山市)，有12个城市ρ(NO2)超过GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准限值(40 μg/m³)，浓度较高的城市主要集中在太原市、石家庄市、郑州市、济南市等省会城市，以及唐山市和邢台市。菏泽市和开封市ρ(NO2)较低。从ρ(CO)的空间分布可以看出，“2+26”城市ρ(CO)的范围为0.7 mg/m³(北京市)~1.4 mg/m³(唐山市)，浓度较高的城市主要是唐山市、安阳市、晋城市、长治市和邢台市，北京市和菏泽市ρ(CO)较低。总体来说，安阳市、邯郸市、邢台市、濮阳市、石家庄市、唐山市、菏泽市、太原市等城市污染较重，北京市、天津市、廊坊市、长治市、沧州市等城市污染较轻。
“2+26”城市2015年全部完成了环境空气质量新标准监测能力建设，为了解不同城市空气质量改善效果的差异，该研究计算了“2+26”城市2015—2019年各项污染物浓度的平均变化情况，并绘制空间分布图(见图 6)。总体来看，与2015年相比，2019年“2+26”城市ρ(PM2.5)、ρ(PM10)、ρ(SO2)和ρ(CO)均有不同程度的下降;ρ(NO2)有3个城市不降反升，1个城市无改善，其他24个城市ρ(NO2)均有下降;对于ρ(O3-8 h-90per)，除北京市表现为下降外，其他27个城市均表现为升高趋势。ρ(PM2.5)下降较明显的城市有保定市、德州市、衡水市和聊城市，年均下降值超过10 μg/m³;ρ(PM10)下降较明显的城市有衡水市、保定市、郑州市和淄博市，年均下降值超过15 μg/m³;ρ(SO2)下降较明显的城市有淄博市、太原市、邢台市、保定市、济宁市和晋城市，年均下降值超过10 μg/m³;ρ(CO)下降较明显的城市有淄博市、德州市、保定市、滨州市、焦作市、菏泽市和安阳市;ρ(NO2)下降较明显的城市有淄博市、邢台市、保定市、北京市和郑州市，年均下降值均超过3 μg/m³，太原市、晋城市和阳泉市年均ρ(NO2)分别升高3、0.5和0.25 μg/m³，天津市ρ(NO2)无变化;对于ρ(O3-8 h-90per)，只有北京市有下降，年均下降值为3 μg/m³，其他27个城市均升高，其中，晋城市、邢台市、邯郸市、滨州市和石家庄市上升较明显，年均升高值均超过15 μg/m³，晋城市年均升高值达26 μg/m³。总之，2015—2019年保定市、淄博市和北京市空气质量改善较明显。
图 6 “2+26”城市2015—2019年主要污染物平均浓度变化空间分布
Fig.6 Spatial distribution of average concentration change of main pollutants in '2+26' Cities from 2015 to 2019
4 “2+26”城市空气质量的影响因素
4.1 地理位置的影响
京津冀及周边地区“2+26”城市位于太行山东侧和燕山南侧的半封闭地形中，这种“弧状”地形阻挡和削弱了冷空气活动，导致山前空气流动减弱，气流滞留，污染物聚集不易扩散。当高空气流越过“弧状”山脉后容易在背风地区产生弱的下沉运动，下沉增温进一步促使低层逆温形成。逆温层的形成和发展使得大气趋于稳定，抑制垂直扩散能力，使半封闭地形中大气环境容量下降;当污染物在低层东南风和南风气流的作用下向京津冀地区输送时，污染物在该区极易聚集或爆发性增长，从而导致污染天气的形成[25]。
4.2 气象条件的影响
气象条件对污染物的扩散、稀释和累积有一定影响。不同的天气条件通过通风率、降水沉降、干沉积、化学转化损失率、自然排放量和背景浓度等影响大气气溶胶浓度[26-28]。在全球气候变暖的背景下，京津冀及周边地区冬季气温持续升高，对流层中层气温逐渐上升，东亚冬季风强度总体减弱，大气稳定度增强。研究[29]表明，近年来，冬季对流层中低层气温变化呈显著“上暖下冷”的“暖盖”结构特征，气候变暖增加了大气层的稳定性，大气对流扩散能力减弱，导致大气污染加重，增加了空气质量改善的难度。从气象条件的年际变化来看，梅梅等[30]利用大气自净能力公式(ASI)计算得出1961—2017年京津冀及周边地区大气自净能力呈逐渐下降的趋势，且在2000年之后下降速率明显加快。另外，2010年以后京津冀及周边地区“2+26”城市污染物的清除扩散能力整体较差，极端的重污染气象条件发生频次有所增加，这是导致京津冀及周边“2+26”城市大气重污染频发的重要因素之一。虽然京津冀及周边地区不利于污染物扩散的气象条件依然多发，但2017年秋冬季京津冀及周边城市大气对污染物的清除能力相对于2013—2016年有所改善。张小曳等[31]研究了气象条件变化对中国重点区域ρ(PM2.5)的影响，发现《大气十条》实施后的2014—2015年中国重点区域气象条件相较2013年变差，2016年和2017年气象条件相较转好。但在京津冀地区2017年相较2013年ρ(PM2.5)下降的39.6%中，有约5%的贡献〔约占总ρ(PM2.5)降幅的13%〕是来自气象条件;气象条件改善的贡献明显低于ρ(PM2.5)的降幅，表明减排仍然是PM2.5污染改善的主要原因，天气和气候变化因素虽有影响但没有起到控制性作用。
4.3 经济社会的影响
经济发展方式粗放、产业结构不合理和能源消费比例失衡等经济社会因素是京津冀及周边地区大气污染严重的主要原因之一[32-35]。程钰等[36]利用2014—2017年京津冀及周边地区“2+26”城市的AQI数据和社会经济数据，运用PCA-多元线性回归模型分析发现，经济增长、产业结构、城镇化、能耗强度、交通结构、城市绿化等因素对城市空气质量的变化具有重要影响。张保留等[37]定量评估了京津冀及周边地区产业结构的趋同化、合理化及高级化程度，结果显示，京津冀及周边地区各省市之间产业结构存在严重的趋同现象;除北京市外，其他城市产业结构的合理化程度普遍较低，并且改善速度较慢;区域产业结构高级化程度处于平缓上升的趋势，北京市产业结构高级化程度较高，而其他城市普遍较低。
为了充分了解京津冀及周边地区“2+26”城市的经济社会特征，统计分析了2017年“2+26”城市三产比例、单位GDP能耗和煤炭消费量，结果见表 1。从“2+26”城市三产比例可以看出，除北京市、太原市和济南市以第三产业为主外，其他城市均呈以第二产业为主、第三产业为辅、兼顾第一产业的状况。京津冀及周边地区“2+26”城市的钢铁、焦炭、电解铝、平板玻璃、水泥、原料药和农药产量分别占全国的43%、47%、38%、33%、19%、60%和40%[38]。冶金、建材等高污染、高耗能产业产能在“2+26”城市中较大，特别是在唐山市和晋冀鲁豫交界地区高度集中[19]。晋冀鲁豫交界地区重污染企业扎堆，企业排放治理水平相对落后，烟气深度治理效果参差不齐且未实现协同治理，仍有部分工序采用非可行技术除尘工艺导致超标排放风险较大，各工序无组织排放问题仍然较为突出。而且重化产业围城现象突出，在城乡结合部、乡镇和农村地区，存在大量的“散乱污”企业，排放的污染物严重污染环境，是影响区域环境空气质量的原因之一。
表 1 2017年“2+26”城市产业结构、单位GDP能耗以及煤炭消费量
Table 1 Industrial structure, energy consumption per GDP and coal consumption in '2+26' cities in 2017
单位GDP能耗是反映能源消耗水平和节能降耗的重要指标[39]。 2017年京津冀及周边地区“2+26”城市平均单位GDP能耗为0.76 t/(104元)(以标准煤计)，是全国平均水平的1.4倍。京津冀及周边地区“2+26”城市2017年煤炭消费总量达7×108 t，煤炭总量大、使用强度高，燃煤污染对环境空气质量的影响较大[40-42]，燃煤排放的污染物对京津冀PM2.5的贡献率为23.3%~46.6%[43]，秋冬季对PM2.5的贡献接近50%[44]。
4.4 减排政策的影响
国家政策对空气质量的改善有着重要作用，2013年以来我国政府加大了对京津冀及周边地区大气污染治理的力度，2013年以来京津冀及周边地区有关的大气污染防治举措见表 2。从表 2可以看出，国家从减排、监管、预警、区域联防联控等多个角度对京津冀及周边地区大气污染进行治理，主要污染物排放总量显著减少，美国国家航空航天局(NASA)卫星遥感数据[45]显示，2013—2018年，京津冀NO2和SO2柱浓度分别下降27%和79%。2013—2019年京津冀及周边地区“2+26”城市主要污染物浓度呈现明显下降趋势(见图 1)，重污染天数大幅下降(见图 3)。2013年，《大气十条》开始实施，制定了10条35项重点措施，以PM2.5为重点，以2017年为目标年，对全国、重点区域和重点城市的空气质量改善提出了具体要求。2015年，修订后的《环境保护法》开始实施，同时史上最严格的环保督查制度开始实施。从2017年秋冬季开始，生态环境部(原环境保护部)连续发布了4个秋冬季京津冀及周边地区大气污染综合治理攻坚方案，以秋冬季PM2.5浓度下降和重污染天数减少为目标，通过长效措施、季节性错峰以及重污染天气应对相结合，着力改善秋冬季环境空气质量。2018年国务院印发了《打赢蓝天保卫战三年行动计划》，提出了六方面措施，分解落实到国家相关部门，同时明确量化指标与完成时限。与此同时，2017年启动大气重污染成因与治理攻关项目，从京津冀及周边地区“2+26”城市秋冬季大气重污染成因与来源、重点行业与污染物排放管控技术、大气污染综合决策支撑以及大气污染对人群健康的影响等方面开展攻坚，实现了重大突破，推动京津冀及周边地区空气质量持续改善[46]。
表 2 2013—2019年京津冀及周边地区大气污染防治举措
Table 2 Air pollution control measures in Beijing-Tianjin-Hebei and its surrounding areas from 2013 to 2019
结论
a) 2013—2019年京津冀及周边地区“2+26”城市空气质量总体向好，ρ(PM2.5)、ρ(PM10)、ρ(SO2)和ρ(CO)呈直线下降趋势，2019年比2013年分别下降了50%、41%、79%和49%;ρ(NO2)在2017年以后才明显下降，2017年和2019年分别比2013年下降了6%和20%。但是臭氧污染形势凸显，近年来有明显升高的趋势，2019年比2013年升高了21%。
b) 2013—2019年京津冀及周边地区“2+26”城市重污染天数持续减少，2019年比2013年下降67%，严重污染天数下降尤为明显，降幅达90%。优良天数比例虽然增加，但2016年以后基本稳定在50%左右，没有持续增加的趋势。
c) ρ(PM2.5)、ρ(PM10)、ρ(SO2)、ρ(NO2)和ρ(CO)的最大值均出现在1月，ρ(O3-8 h)的最大值出现在6月。ρ(PM2.5)为0~50、50~100、100~150、>150 μg/m³时，PM2.5/PM10的平均值分别为0.48、0.58、0.71、0.76，SO2/NO2的平均值分别为0.38、0.39、0.41和0.42，说明ρ(PM2.5)越高，PM2.5/PM10和SO2/NO2越大，二次污染源和燃煤源的贡献越大。
d) 就空间分布而言，ρ(PM2.5)和ρ(PM10)高值区主要集中在区域中南部太行山脉山前的平原地区，低值区主要集中在区域北部;总体来说，安阳市、邯郸市、邢台市、濮阳市、石家庄市、唐山市、菏泽市、太原市等城市污染较重，北京市、天津市、廊坊市、长治市、沧州市等城市污染较轻。
e) 地理位置、气象条件、产业结构、能源消耗以及减排政策是影响2013—2019年京津冀及周边地区“2+26”城市空气质量变化的重要因素。
参考文献
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