近日，我校物理学专业2019级硕士研究生刘敏在实验室合成了铀单原子催化剂并实现了高效电解水析氢，相关研究成果以“Synthesis of Uranium Single Atom from Radioactive Wastewater for Enhanced Water Dissociation and Hydrogen Evolution”（从放射性废水中合成铀单原子增强水解离和析氢）为题发表在国际著名期刊Small上（JCR一区，影响因子：13.281）。
作为f区的锕系元素，铀元素的化学性质十分特殊，其6d轨道与5f轨道能量相近，进而形成独特的6d-5f杂化现象。这种现象造成铀离子的价态可以从+3到+6之间变化，是潜在的氧化还原反应催化剂。理论研究表明，铀的5f电子非常活泼，对呈惰性的底物（如氮气、有机小分子等）有很高的反应活性，是惰性小分子转化的潜在催化剂。然而，目前铀催化剂的研究主要集中在均相配合物和大尺寸铀化合物纳米晶上，在催化领域呈现不易回收或原子利用率低的问题。因此，开发原子控制非均相铀催化剂的合成策略是迫切需要的。
本研究成果利用脉冲电还原方法简单、快速地合成铀单原子催化剂并应用到碱性电解水析氢反应中，在1 M KOH溶液中，电流密度为10 mA cm-2下，与原始MoS2纳米片相比，5.2%U/MoS2纳米片表现出72 mV相对较低的过电位。机理研究表明，铀单原子对OH-具有较高的亲和力，从而促进了水的分解。U单原子优化了相邻S边界H*的吸附，从而促进了铀单原子的碱性电催化析氢反应（HER）动力学。本研究不仅开发了铀单原子作为碱性高活性催化剂的合成策略，并且拓宽了锕系元素的催化应用。据悉，该研究结果已被相关领域权威微信公众号“材料科学站”以及“今日论文”在线报道。
报道链接：料科学站：https://mp.weixin.qq.com/s/_t37x4kIRNMDRq543D8z9A今日论文：https://mp.weixin.qq.com/s/UQuPmJyPZTm4KlSzX2W-qQ
图（a）放射性废水在二硫化钼纳米片上合成U单原子的脉冲伏安法；（b）5.2%U/MoS2纳米片的HAADF-STEM；（c）MoS2和5.2%U/MoS2纳米片的XANES光谱；（d）MoS2和U/MoS2纳米片在1 M KOH电解液中的LSV曲线；（e）水在原始MoS2和U1/MoS2平板上的离解活化能；（f） H从U单原子上的OH*向U1/MoS2平板上相邻的s边原子转移的活化能。
西南科技大学理学院研究生刘敏为文章第一作者，四川省军民融合研究院竹文坤教授、西南科技大学国防科技学院何嵘研究员以及安徽师范大学刘研特聘副教授为共同通讯作者，西南科技大学为第一完成单位。上述研究得到了国家自然科学基金、四川省科技计划项目、环境友好能源材料国家重点实验室PI项目、西南科技大学博士研究基金、安徽省自然科学基金资助项目和安徽省教育厅基金等资助。
论文链接：