Angew.｜MoOx/MXene空穴传输层助力光电化学水氧化

研究摘要

半导体光阳极的发展对于实现光电化学（PEC）水分解具有重要研究价值。近日，大连理工大学侯军刚教授研究团队在《Angew. Chem. Int. Ed.》上发表最新研究成果，在BiVO₄基底上负载MXene量子点（MQD），然后，通过MoO_x层的沉积，并与作为析氧反应的共催化剂（OEC）超薄氢氧化合物相结合，作为一种集成的光阳极。OEC/MoO_x/MQD/ BiVO₄阵列在1.23 V（相对于可逆氢电极）条件下，不仅可以实现5.85 mA cm^-2的面电流密度，还可以表现出较高的稳定性。结合电化学分析与密度泛函理论计算，较高的PEC性能主要源于MoO_x与MQD的结合，作为传输层的空穴，减小电荷的重结合，促进空穴的传输并加速水分解动力学。通过概念验证，本文不仅证明了空穴传输层的应用潜力，还为用于太阳能转换的集成光阳极的合理化设计与制备提供了新的思路。

图文导读

图1. 集成化光电化学水分解器件示意图；OEC/MoO_x/MQD/ BiVO₄的制备过程示意图。

图2. MoO_x/MQD/BiVO₄与MoO_x/MN/BiVO₄的SEM图像；BiVO₄， MQD， MQD/BiVO₄，MoO_x/MQD/ BiVO₄的TEM图像；MoO_x/MQD/BiVO₄与MN/ BiVO₄的HR-TEM图像；MoO_x/MQD/BiVO₄的元素分布。

图3. BiVO₄，MQD/BiVO₄，MoO_x/MQD/BiVO₄的高分辨XPS光谱。

图4. 不同光阳极的性能。

图5. 不同光阳极的性能：电化学阻抗谱，Mott–Schottky图等。

图5. BiVO₄与NiFeOOH/MoO_x/MQD/BiVO₄光阳极的光电流稳定性，以及电荷传输过程示意图。

图5. BiVO₄，MQD/BiVO₄，MoO_x/MQD/BiVO₄的光吸附模型及相应的吉布斯自由能

总结

      本文通过在BiVO₄上负载MXene量子点，然后在复合基底上沉积MoO_x层，形成光阳极，与超薄的氢氧化物析氧共催化剂耦合，构建空穴传输层集成的光阳极OEC/MoO_x/MQD/BiVO₄。对空穴传输层的进行调控是对用于PEC水分解的半导体光阳极进行优化的有效策略。该工作从机理上深度分析了空穴传输层在PEC系统中的角色，为用于能源转化的集成光阳极的设计与制备启发了新的思路。

文献链接

doi.org/10.1002/anie.202200946

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