Small｜亲钠性镁离子修饰Ti₃C₂ MXene助力实现碳酸盐类电解液中无枝晶钠金属负极

研究摘要

自从2011年起，作为一类新型的二维材料体系，MXenes在能量储存与转化领域展示出了极大的潜力，这主要得益于卓越的电子电导率、大比表面积与成分方面的多样性。截至目前，合成出的MXene通常都带有表面官能团，比如-OH，-O或-F，这赋予了MXene材料较高的亲水性与丰富的表面化学特性，但仍然面临着重堆叠等问题。考虑到材料的电化学与电催化性能高度依赖与材料的成分与表面化学性质，将MXene与功能化材料复合，诸如过渡金属硫族化物（TMC）与过渡金属氧化物（TMO），这样一来在阻止重堆叠的同时，还能够向复合物中引入协同效应以提升性能。因此，MXene/TMC与MXene/TMO复合结构的精巧设计与合成，对形貌进行调控以增强电化学性能是非常重要的。鉴于此，山东大学Xuelei Tian、冯金奎教授研究团队在《Small》上发表研究成果，报道了一种通过利用多功能的Mg(II)@Ti₃C₂ MXene作为商业化Cu箔的保护层，以实现对钠枝晶的抑制，从而有效地提升了集流体与电极液之间的浸润性。此外，第一性原理计算证明,Mg(0001)晶面能够与Na(111)方向生长建立一种联系，以Mg作为钠的形核晶种。实验结果表明，即使在高钠沉积面电容（2 mAh cm^-2）的条件下也无法观察到钠枝晶的存在。通过一系列的电化学测试，包括对称式器件、Na||Cu非对称式器件与全电池器件，均能够证明Mg²⁺修饰的Ti₃C₂ MXene的亲钠性特征。这项工作开创了发展无枝晶金属负极的新方向，可扩展到Li/K/Zn/Ca/Mg等体系当中。

图文导读

图1. Mg(II)@Ti₃C₂粉末的合成过程示意图。

图2. Ti₃AlC₂与Ti₃C₂的XRD与SEM表征结果。

图3. Ti₃C₂、碱处理Ti₃C₂与Mg(II)@Ti₃C₂的SEM图像与XRD衍射图谱。

图4. 商用Cu箔与Mg(II)@Ti₃C₂的SEM图像与接触角测试。

图5. 钠沉积后的商用Cu箔与Mg(II)@Ti₃C₂的SEM图像。

图6. Mg(0001)晶面与钠吸附位点的顶视图。Na(111)面的顶视图与侧视图。

图7. 所组装的钠金属电池的电化学性能。

总结

总结

       多功能的亲钠性Mg(II)@Ti₃C₂ MXene作为商用Cu集流体的包覆层以调控Na的沉积并抑制钠枝晶的生长。正是由于保护层的存在，枝晶生长被有效地抑制，从而进一步提升电化学性能，同时，电解液的浸润性也同时得到改善。该研究为钠金属及其他金属电池的商业化应用提供了新的思路。

文献链接

https://doi.org/10.1002/smll.202107637

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