Adv. Energy Mater.｜波型结构MXene薄膜消除金属锂负极中尖端放电效应

研究摘要

锂金属负极被认为是最有前途的可充电锂基电池的候选材料，但不可控的锂枝晶阻碍了其进一步的应用。近年来，MXene推动了无枝晶金属锂负极的快速发展，自杨树斌教授团队发表MXene用于金属锂负极的文章后，水平和垂直排列结构的MXene也进一步应用于金属锂负极研究，并取得了较好性能。通过MXene在金属锂负极上的大量研究，发现垂直排列的MXene金属锂复合负极具有更高的容量及能量密度。但在垂直排列的MXene中，由于曲率半径极小，尖端放电效应被显著放大，导致电极表面容易沉积金属锂，形成枝晶。因此，为了解决此问题，本研究工作制备了低曲率柔性类正弦波型结构的MXene薄膜并应用于金属锂负极。

成果简介

我最爱你的一刹那给你打电话你没接，等你看到来电提醒再打回来的时候很可能我就不爱你了。——暖小团

近日，北京航空航天大学杨树斌教授团队，创新制备了低曲率柔性类正弦波型结构MXene薄膜并应用于金属锂负极。首先，COMSOL Multiphysics理论模拟研究表明，电极表面曲率对金属锂成核生长行为具有重要影响，本研究通过建立凹槽模型，系统研究了凹槽模型对金属锂电沉积行为的影响规律，为获得高容量无枝晶金属锂负极提供新思路。在理论模型指导下，设计并可控制备了具有低曲率的类正弦波型结构MXene薄膜，通过原位光学电镜以及SEM测试分析，系统研究金属锂在类正弦波型结构MXene薄膜上的形核生长规律。

该成果在线发表于国际顶级期刊 Advanced Energy Materials (影响因子29.698) 上，题目为：Eliminating Lightning-Rod Effect of Lithium Anodes via Sine-Wave Analogous MXene Layers。

图文导读

图1. 金属锂分别在（a）类正弦波型结构（低曲率）和（b）垂直阵列结构（高曲率）基底沉积过程示意图。

图2. 类正弦波型结构MXene薄膜（a）制备过程示意图，（b）正面SEM图，（c）截面SEM图。（d）类正弦波型结构MXene与平面结构MXene薄膜阻抗响应测试。

图3. 类正弦波型结构MXene薄膜分别沉积（a）0.5 mAh cm^-2，（b）4 mAh cm^-2和（c）8 mAh cm^-2后SEM图片。（d）COMSOL Multiphysics模拟金属锂在类正弦波型结构MXene薄膜不同沉积过程示意图。金属锂在（e）类正弦波型结构MXene薄膜和（f）金属铜表面沉积过程的原位光学照片。

图4. 类正弦波型结构MXene薄膜，平面结构MXene薄膜和金属铜的（a）接触角测试和（b）形核过电位测试。（c）类正弦波型结构MXene-Li，平面结构MXene-Li和金属Cu-Li对电池循环性能。（d）类正弦波型结构MXene-Li倍率性能。

图5.（a）和（b）类正弦波型结构MXene-Li软包电池照片。（c）类正弦波型结构MXene-Li软包电池和（d）平面结构MXene-Li软包电池在不同弯曲状态下循环性能。（e）类正弦波型结构MXene-Li对电池深充深放性能。

图6.类正弦波型结构MXene-Li//LFP，平面结构MXene-Li//FLP和Cu-Li//FLP（a）在34 mA g^-1下循环性能，（b）倍率性能和（c）在1088 mA g^-1下循环性能。

总结

本研究通过将MXene水溶液分散到金属线圈的截面表面，然后在室温下干燥，得到了类正弦波型结构MXene (Ti₃C₂T_x)薄膜。COMSOL Multiphysics模拟结果表明，类正弦波型结构MXene薄膜的低曲率可以有效地均匀化锂离子和电场的分布，有效地消除了锂沉积过程中电极表面的尖端放电效应。因此，类正弦波型结构MXene薄膜具有较低的锂成核过电位(0.05 mA cm⁻²时~13.5 mV)，对电池深充深放容量高达40 mAh cm⁻²，循环寿命长至1250 h。此外，基于类正弦波型结构MXene-Li复合负极和LiFePO₄正极组成的全电池在电流密度1088 mA g⁻¹时，循环寿命高达420次。

文献链接

https://doi.org/10.1002/aenm.202201181

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【第一作者简介】

顾佳男，博士，华北电力大学（北京）副教授。2020年6月获北京航空航天大学材料学博士学位（导师：杨树斌 教授），同年进入北航物理学院从事博士后研究工作（合作导师：耿立升 教授），博士期间曾两次获博士研究生国家奖学金，工信部创新创业奖学金，北京市优秀博士毕业生，北航优秀博士毕业论文等。主持国家自然科学基金青年基金，第68批中国博士后科学基金面上项目，并入选第5批博士后创新人才支持计划，参与国家自然科学基金杰出青年基金，面上项目和科技部重点研发项目等。近年来在国际著名期刊Adv. Mater.、Adv. Energy. Mater.、Adv. Funct. Mater.、ACS Nano、Small等发表SCI论文20余篇。研究方向为新型超薄二维材料（MXenes）的可控制备及其电化学储能研究（锂、钠离子电池电极材料、锂金属负极、锌金属负极等）。

【通讯作者简介】

杨树斌，博士，北京航空航天大学教授、国家杰青。2008年博士毕业于北京化工大学，曾先后在德国马克斯普朗克高分子研究所和美国莱斯大学从事科研工作，于2013年加入北京航空航天大学，从事二维材料及其储能领域的研究工作，在Nature、Nature Commun.、Acc. Chem. Res.、Adv. Mater.、Angew. Chem. Int. Ed.等国际高水平期刊杂志发表SCI论文100余篇，引用15000余次，多篇文章先后入选ESI前1%高被引论文。2016年获得国家自然科学基金优秀青年基金。2017年至今，分别被美国科睿唯安(Clarivate Analytics)和爱思唯尔(Elsevier)提名为“全球高被引科学家”及“中国高被引科学家”。并于2021年获得国家自然科学基金杰出青年基金。研究方向为二维层状材料（MXenes、石墨烯、TMDs）的可控合成及电化学性能研究（金属负极）。

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