南京大学王学斌Carbon Energy综述：三维石墨烯多孔块体的构建和双电层电容器研究进展

研究背景

双电层电容器（EDLCs）作为高效储能器件，广泛用于国防军工、轨道交通、城市公交、发电与智能电网、消费电子等重要领域。EDLCs通过电解液离子吸附在活性材料表面进行储能，得益于这种非法拉第、双电层储能机制和无体积膨胀的特点，EDLCs可以提供比电池更高的功率密度和使用寿命。但EDLCs的能量密度（2-8 Wh/kg）仍是大规模使用的瓶颈所在，高比容量的多孔电极和高性能电解液是突破瓶颈的关键。石墨烯的理论比容量较高，但片层间接触电阻大、团聚严重，导致实际电化学性能降低，构建三维石墨烯多孔块体电极可以有效解决这些问题。

三维石墨烯多孔块体，即以单层/少层石墨烯作为几何单元、sp2共价键连接成三维网络结构的石墨烯多孔块体材料，它具有固相和空腔的双联通通道：1）互联的三维网络结构抑制了石墨烯片层的堆叠和团聚，实现高比表面积。2）固相网络通道用于传递电、热、机械力。3）连续的空腔网络通道可以用于电解液和气体的传质。目前已经可以实现由少层石墨烯组装得到三维石墨烯，但仍难以准确的调控块体孔径，产物中容易出现实心筋、实心颗粒等杂质形貌，以及大规模合成仍然受制于制备方法和成本问题。如何在不增加成本的情况下大规模生产高质量三维石墨烯多孔块体仍然是急需解决的关键问题。

成果简介

在这篇综述中，南京大学王学斌教授系统的总结了三维石墨烯多孔块体的构建策略和双电层电容器的研究进展。

本篇综述首先讨论了二维石墨烯的发展和合成策略，然后主要从三个方面总结了三维石墨烯多孔块体的合成策略：1）氧化石墨烯的液相自组装：基于氧化石墨烯的凝胶化，利用模板辅助孔道设计，以及采用3D打印、湿纺、多孔模板浇筑等工艺手段。2）三维多孔模板的化学气相沉积：常见的金属、氧化物、盐模板，以及组合模板。3）固/液相碳源的热裂解：无模板热裂解，模板辅助热裂解，锌辅助分层热裂解。其中固/液相碳源的热裂解方法，具有原料丰富、成本低、工艺简单可靠等优点，有望实现大规模生产高性能三维石墨烯多孔块体材料，当前的瓶颈主要在于提高产品质量。王学斌教授课题组此前报道了一种锌辅助固态有机物热解法，可以得到全薄膜结构的三维石墨烯多孔块体，其中锌作为碳化和石墨化反应催化剂，并可在现场回收再利用，是同时提高产品产量和质量的积极探索。

本文还讨论了三维石墨烯在不同电解液体系中的EDLCs研究进展。三维石墨烯材料是理想的高比表面积多孔导电电极，是提高超级电容器比能的关键材料。当前三维石墨烯EDLCs蓬勃发展，基于三维石墨烯新材料，可以乐观地预期高比能超级电容器即将到来。综合高比能、超高功率、百万次循环寿命、免维护、不含重金属元素的优点，有广阔的应用前景。

文章以题为“Porous monoliths of 3D graphene for electric double layer supercapacitors”发表于Carbon Energy。

相关论文信息

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论文标题：

Porous monoliths of 3D graphene for electric double layer supercapacitors

论文网址：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/cey2.107

DOI:10.1002/cey2.107

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