温州大学杨植&蔡冬&杨硕Adv. Mater.：右旋糖酐铁“活血化淤”，为锂硫电池开出新药方！

Desolvation Synergy of Multiple H/Li–bonds on Iron−Dextran−based Catalyst Stimulates Lithium−Sulfur Cascade Catalysis

Tingting Li, Dong Cai*, Shuo Yang*, Yangyang Dong, Shuang Yu, Ce Liang, Xuemei Zhou, Yongjie Ge, Kuikui Xiao, Huagui Nie, Zhi Yang*

Advanced Materials

DOI：10.1002/adma.202207074

研究背景

可充电的锂硫(Li–S)电池由于理论能量密度高(2600 Wh kg^–1)和成本低(硫≈0.25 $ kg^–1)，被认为是下一代电子设备强有力的能源供应商。但由于中间多硫化锂(LiPS, Li₂Sn, 2 < n≤8)穿梭，多相硫氧化还原反应(SRR，固体S₈–液体LiPSs–固体Li₂S₂/Li₂S)缓慢，导致循环性低，商业化进展缓慢。而传统锂硫电池催化剂在解决涉及多步电子转移和多相转化的硫氧化还原反应方面仍然面临巨大挑战，尤其是在高硫负载和贫电解液条件下。

成果介绍

在此，受右旋糖酐铁（INFeD）和抗坏血酸（VC）联合作为治疗贫血的补血药启发，温州大学杨植教授、蔡冬博士与杨硕博士联合开发了一种高效的VC@INFeD硫正极催化剂，在多重H/Li键的协助下，溶剂化的多硫化锂（LiPSs）在正极/电解质界面上可通过具有梯度吸附能力的羟基基团完成富集和脱溶化，随后在INFeD链上完成转移，进而在VC@INFeD级联催化位点实现其彻底转化。结果表明，INFeD主要促进长链LiPSs的转化，VC加速短链LiPSs的转化，两者协同可以显著降低每个硫氧化还原步骤的能量势垒，并赋予锂硫电池优异的电化学性能。即使在高硫含量（5.2 mg cm^‒2）和贫电解质（E/S，~7μL mg⁻¹）条件下，也具有高硫利用率和良好的循环稳定性。

该文章以“Desolvation Synergy of Multiple H/Li–bonds on Iron−Dextran−based Catalyst Stimulates Lithium−Sulfur Cascade Catalysis”为题发表在Advanced Materials上。

文章要点

1. 在催化剂/电解质界面上合理设计氢键网络，与锂键协同作用，实现溶剂化LiPSs在催化剂表面的脱溶剂和富集，进一步激发后续催化过程。

2. 原位测试实验表明，INFeD促进长链多硫化锂的转化，VC促进短链多硫化锂的转化，二者协同作用可以显著降低每个硫氧化还原步骤的活化能。

3. VC@INFeD分子催化剂的合理设计为催化剂/电解液界面工程的创新提供了思路。

相关论文信息

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论文标题：

Desolvation Synergy of Multiple H/Li–bonds on Iron−Dextran−based Catalyst Stimulates Lithium−Sulfur Cascade Catalysis

论文网址：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202207074

DOI:10.1002/adma.202207074

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