陕西师范大学陈煜教授&深圳技术大学何斌Carbon Energy：双功能PdPt双金属烯用于甲酸盐氧化促进水电解

Bifunctional PdPt bimetallenes for formate oxidation-boosted water electrolysis

Xi-Lai Liu, Yu-Chuan Jiang, Jiang-Tao Huang, Wei Zhong, Bin He*, Pu-Jun Jin, Yu Chen*

Carbon Energy

DOI: 10.1002/cey2.367

研究背景

       氢（H₂）是一种环境友好、可持续的能源载体，具有替代化石燃料的潜力。水电解（WE）是最有前途的高纯度制氢技术之一，但其能量转换效率受到阳极缓慢析氧反应的限制。近年来，液态碳氢燃料分子电氧化反应增强的WE引起广泛关注，其通过降低电解电压，能有效提高WE能量转换效率。两电子转移的甲酸盐氧化反应（FOR）是碱性介质中最简单的小分子电氧化反应之一，较酸性介质中甲酸电氧化反应具有更低的热力学氧化电位和更快的反应动力学。因此，FOR-WE体系是一种低电解电压的高纯H₂生产方法。对于FOR-WE体系，制备具有小FOR过电位的稳定阳极电催化剂至关重要。基于钯（Pd）纳米材料具有高FOR活性而铂（Pt）纳米材料具有高HER活性，结合二者形成二维金属烯（MLs，类石墨烯的金属纳米片），可以有效地提高其原子利用率、赋予其增强的双功能电催化活性。

文章介绍

 陕西师范大学陈煜和深圳技术大学何斌等人通过一种简单的电置换反应得到PdPt双金属烯（PdPt BMLs）。制得的PdPt MLs与Pd金属烯（Pd MLs）相比，在0.50 V电位下FOR的本征活性提高了2.93倍，质量活性提高了4.53倍。同时，Pt原子的引入也大大提高了PdPt MLs在碱性介质中的HER电活性，甚至超过了商用Pt纳米晶体（Pt cNCs）的电活性。鉴于双功能PdPt BMLs优异的FOR和HER电活性，以PdPt BMLs为阴极和阳极，构建了双电极FOR-WE系统。FOR-WE系统只需要0.31 V的工作电压就可以实现电化学产氢，比使用传统WE系统的工作电压（约1.79 V）低1.48 V。该成果以“Bifunctional PdPt bimetallenes for formate oxidation‐boosted water electrolysis”为题发表在Carbon Energy上。

图文解析

1、PdPt BMLs的组成和结构表征。

图1 （A）PdPt BMLs的EDX图谱，（B）PXRD图谱，（C）Pd 3d XPS图谱，（D）Pt 4f XPS图谱.

2 、PdPt BMLs的形貌和厚度表征。

图2 PdPt BMLs的（A）SEM图，（B）TEM图，（C）HR‐TEM图，（D）AFM模式，（E）暗场TEM模式和相应的EDX图。

3、Pd MLs、PdPt BMLs和Pt cNCs的FOR质量活性。

图3 （A）1.0 M KOH电解质和（B）0.5 M HCOOK + 1.0 M KOH电解质中Pd MLs、PdPt BMLs和Pt cNCs的CV曲线。

4、Pd MLs、PdPt BMLs和Pt cNCs的FOR本征活性和DFT计算。

图4 （A）1.0 M KOH电解质中Pd MLs、PdPt MLs和Pt cNCs的CO溶出曲线；（B）在0.5 M HCOOK + 1.0 M KOH电解液中Pd MLs、PdPt BMLs和Pt cNCs的EASA归一化循环伏安曲线；（C）PdPt（111）和Pt（111）晶格平面的d带中心能量；（D）PdPt BMLs和Pt cNCs对甲酸盐吸附的吉布斯自由能。

5、Pd MLs、PdPt BMLs和Pt cNCs的HER性能。

图5 （A） 1.0 M KOH电解质中Pd MLs、PdPt BMLs和Pt cNCs的HER极化曲线；（B） Pd MLs、PdPt BMLs和Pt cNCs上HER的Tafel图；（C）HER在Pd MLs、PdPt BMLs和Pt cNCs上的过电位值和Tafel斜率值；（D）恒定10 mA cm^-2电流密度下Pd MLs、PdPt BMLs和Pt cNCs的计时电位曲线。

6、双功能PdPt BMLs应用于FOR-WE系统

图6 （A）PdPt BMLs ||PdPt BMLs、Pd MLs||Pd MLs和Pt cNCs||Pd MLs电解槽在0.5 M HCOOK + 1.0 M KOH电解液中的极化曲线以及Pt cNCs||RuO₂ cNCs电解槽在1.0 M KOH电解液中的极化曲线；（B）PdPt BMLs||PdPt BMLs电解槽计时电流曲线。

相关论文信息

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论文标题：

Bifunctional PdPt bimetallenes for formate oxidation-boosted water electrolysis

论文网址：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/cey2.367

DOI:10.1002/cey2.367

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编辑 | 肖玮

初审 | 潘小丫

终审 | 李娟

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