【DFT+实验】Nature子刊：提高12倍！Pt/C60加速碱性HER

膜基碱性水电解槽是一种具有低成本的绿色制氢技术，其关键技术障碍之一是碱性析氢反应（HER）活性催化剂材料的开发。

基于此，新加坡国立大学汪磊教授和Sergey M. Kozlov、浙江大学孙文平研究员等人报道了通过将铂（Pt）簇锚定在二维（2D）富勒烯（C₆₀）纳米片上，Pt对碱性HER的活性可显著增强。测试发现，Pt/C₆₀复合材料对碱性HER的本征活性比最先进的Pt/C催化剂高12倍。在工业相关测试条件下，使用Pt/C₆₀复合材料组装的碱性水电解槽达到了74%的能源效率和稳定性。

通过DFT计算和使用在C₆₀晶体(011)表面上Pt纳米晶体模的微动力学分析，作者研究了Pt/C₆₀相互作用对HER活性影响的机理。

作者首先使用改进的嵌入原子方法（MEAM）原子间电位筛选了数千种Pt/C₆₀界面的暂定结构，以获得真实的Pt/C₆₀(011)模型。然后，通过PBE + D3密度泛函进一步优化得到能量最低的16种不同结构，以确定能量最稳定的界面构型。

Bader分析表明，金属-载体电子相互作用导致1.90个电子从Pt团簇转移到C₆₀平面，导致Pt原子在Pt/C₆₀界面上带约+0.1电荷。虽然Pt将电子贡献给C₆₀载体，但对Pt/C₆₀中电子密度极化的分析显示，每Pt簇的7.1德贝偶极矩指向C₆₀载体。这些C原子的态电子密度（DOS）与远离Pt的c原子相比，表现出更分散的分布。

需注意，在Pt/石墨烯体系中没有观察到显著的DOS差异，其结构与之前设计的Pd/石墨烯模型相似。因此，DOS分析进一步证实了Pt/C₆₀界面存在的电子相互作用。

Diversity of platinum-sites at platinum/fullerene interface accelerates alkaline hydrogen evolution. Nat. Commun., 2023, DOI: 10.1038/s41467-023-37404-0.

https://doi.org/10.1038/s41467-023-37404-0.

【做计算 找华算】华算科技专注DFT代算服务、正版商业软件版权、全职海归计算团队，10000+成功案例！

计算内容涉及材料结构、掺杂、缺陷、表面能、吸附能、能带、PDOS、反应路径、OER、HER、ORR、CO2RR、NRR、自由能台阶图、火山理论、d带中心、电位、容量、电导率、离子扩散、过渡态+AIMD、HOMO/LUMO、电池材料、电解液、异质结、半导体等。

添加下方微信好友，立即咨询（电话/微信：13129551561）：

 点击阅读原文，提交计算需求！