科学家伉俪揭示电荷竞争行为背后原理，证明半导体材料可被用于晶格自旋物理学的模型系统
美国康奈尔大学的麦健辉和单杰两位教授，是物理学术圈十分有名的学术伉俪组合，很多中国留学生都曾在该课题组学习或工作。浙江大学汤衍浩研究员在回国之前的博后研究也完成于该团队。
前不久，由汤衍浩担任第一作者、麦健辉和单杰担任通讯作者的论文发表在 Nature Nanotechnology 上。
图 | 汤衍浩（来源：汤衍浩）
他们基于 WSe2 和 WS2 形成的莫尔超晶格，系统性地研究了电荷填充因子小于 1 情形下的磁学特性，借此发现了电荷在 2/3 填充因子下基于磁性相互作用的竞争行为。
汤衍浩表示：“在之前一篇论文中，我们已经探索了电荷整数填充因子为 1 的磁学特性 [1]。但是，我们对于低填充因子小于 1 的情形更加感兴趣。因为莫尔超晶格在低填充因子时，会形成不同于原本晶格结构的更大的周期性分布。”
而且莫尔超晶格的周期势垒远远小于传统材料，这让长程相互作用显得更加重要。在本次研究里，课题组通过优化分析方法，拓展了填充因子的研究范围，结果发现在填充因子小于 1 时，电荷整体呈现出反铁磁的相互作用，相邻电子的自旋方向倾向于反平行。
更惊讶的是，他们发现在填充因子为 2/3 时，这种反铁磁相互作用被极大地抑制。进一步，其有发现通过增加库伦屏蔽，可以消除这种反铁磁抑制效应。
汤衍浩表示：“我们的合作者——加州大学圣巴巴拉分校的 Kaixiang Su 和 Xu Cenke、以及康奈尔大学的 Jian Chao-Ming 通过相关实验，针对 2/3 填充因子建立相应的晶格模型，借此提出了铁磁和反铁磁相互竞争的图像。”
同时，他们还在论文中阐述了铁磁相互作用来自于次近邻电荷间的直连交换机机制（direct exchange），以及反铁磁相互作用来自于最近邻电荷间的超交换机制（superexchange）。
通过调控相互作用的实验，研究团队展示了调控磁阻错系统磁性性质的能力。
图 | 库伦屏蔽效应对于磁性相互作用的调制（来源：Nature Nanotechnology）
与此同时，汤衍浩表示：“这项工作主要聚焦于基础科学问题，我们重点探索了晶格模型中的磁相互作用和调控。实验中，器件处于极低温度环境（2 开尔文左右，零下 271 摄氏度），目前来看这一成果距离实际应用还十分遥远。”
不过本次成果也充分证明：作为一个模范体系，莫尔超晶格在研究晶格模型中的磁性物理和磁性性质机制上具有一定优势。
近日，相关论文以《Wigner-Mott 绝缘体中受阻磁相互作用的证据》（Evidence of frustrated magnetic interactions in a Wigner–Mott insulator）为题发在 Nature Nanotechnology 上 [2]。
图 | 相关论文（来源：Nature Nanotechnology）
什么是莫尔超晶格？
在当下的凝聚态物理领域中，莫尔超晶格已经成为重要的研究方向之一。莫尔超晶格也叫莫尔纹，它到底是什么？
举例来说当我们拍照时，当衣服上的纺织纹路的周期性和相机像素的周期性存在可比拟性的时候，我们就会看到一种新的图案，这种图案正是莫尔纹，它来自于两种周期性结构的相干效应。
当把尺度缩小一百万倍，把两层具有不同晶格常数或不同转角的原子级厚度的二维材料堆叠起来，就能形成微观尺度上的莫尔纹。
但是，此时不再是简单的视觉效应，而是两层材料之间会发生耦合，它们各自的电子和晶格性质将被强烈地调制，从而催生一种全新的材料。
对于莫尔超晶格物理来说，学界研究的一个重要细分方向便是——电子强关联效应。材料中的电子间的相互作用，经常会产生非常丰富的物理现象，例如铜基高温超导和重费米子材料中的新奇物态等。
然而，在传统的强关联材料中，掺杂调控往往会带来缺陷，并且晶格常数难以在大范围内被连续调节，因此很难对强关联效应做进一步的研究。
而莫尔超晶格可以很好地克服上述难点。其利用“平行板电容”结构，能对莫尔超晶格体系进行有效地掺杂，并且这种掺杂不会引入缺陷。同时，也可以通过控制转角或选择不同的材料，来进一步调控莫尔超晶格。
图 | 莫尔超晶格器件示意图及其中的关联物态（来源：Nature Nanotechnology）
从填充因子为 1，到填充因子小于 1
基于上述背景，汤衍浩于 2019 年开展了本次工作，当时也是他在麦健辉-单杰课题组开展博后研究的第三年。
彼时，他们刚刚完成填充因子为 1 的研究工作。这时，麦健辉建议汤衍浩进一步研究填充因子小于 1 的情形。这里的填充因子指的是，电池具有最大输出功率时的电流和电压的乘积，与短路电流和开路电压乘积的比值。
而在研究伊始，数据获取的部分进展得比较顺利。然而在分析磁性性质时，他们发现样品在分数填充处的光学性质会发生反常的变化，这时再使用之前的分析方法很难奏效。
很快，他们找到了新的分析方法，借此得以准确地分析较大掺杂范围内的磁性响应。此外，其还发现在 2/3 填充因子处，出现了反铁磁相互作用被抑制的现象。
为了厘清这一现象的背后机制，就得通过设计实验方案来对 2/3 处的电子态进行有效调控。当时，该团队认为这个现象极有可能和 2/3 处形成的 Wigner 晶体相关，然而到底该如何调控 Wigner 晶体？在这方面，课题组并没有太多经验。
一个简单直接的方案是利用库伦屏蔽效应，来减弱长程库伦相互作用，从而抑制 Wigner 晶体的形成。
期间，他们尝试了多种方案，比如将石墨烯或者单层半导体等不同二维材料堆叠在 WSe2/WS2 的上方。尽管石墨烯和单层半导体中的掺杂浓度可以被连续调控，但是它们的屏蔽效应还是太弱了。
于是，他们最终确定使用二维金属材料。虽然牺牲了连续调控库伦相互作用这一诱人的条件。但是，二维金属极佳的屏蔽效应可以很好地抑制莫尔超晶格中的近邻等长程的库伦相互作用，进而抑制 Wigner 晶体的形成。
并且，在这种情况下反铁磁相互作用被抑制的现象也会消失。这一阶段性发现，也为理论模型提供了一个清晰的“边界”条件。
整个项目中耗时最长的环节是理论解释，也是最“困惑”他们的环节。在一般填充因子下，对于晶格中电子的物理行为，很难用物理直觉去想象。
汤衍浩说：“我们的合作者围绕 2/3 填充因子开展了理论计算，结果发现假如向 2/3 填充因子的莫尔超晶格额外掺杂的电子分布是随机的，那么将无法解释研究中的实验现象。但是，假设额外掺杂的电子是以成对的形式出现，那么 2/3 处将出现反铁磁相互作用的极小值。”
不过，虽然这一模型可以解释实验的现象，但是依旧无法确定这种模型的唯一性。
对此，汤衍浩补充称：“整体来看，我们这次主要探索了 WSe2/WS2 莫尔超晶格在 2/3 填充因子处的磁相互作用，并对其进行了有效的调控。但是，仍有很多问题需要回答，例如这种行为是否只在 WSe2/WS2 中存在？或者这是否是三角晶格的一种普遍行为？”
为回答上述问题，他和合作者将继续探索以及构造其他莫尔超晶格体系，借此研究磁相互作用随掺杂浓度的相图，以便进一步地理解莫尔超晶格中的磁性物理。
如今的汤衍浩，在浙江大学成立独立课题组已有两年之久。在这里，他主要从事二维材料的光谱学和物态调控等方向的研究。更早之前，他本科和博士分别毕业于北京大学和美国密歇根州立大学。
对于加入浙大他表示：“现在国内的科研机会也有很多，国内院校都在争取国外留学生回国工作，并且提供了具备国际竞争力的科研经费和条件。同时，对于年轻人的科研方向也没有设置太多限制，这让科研工作者拥有比较大的自由度，从而能做一些更有挑战性的课题。再就是，我和太太的家人都在国内，如果待在国外以后就很难照顾到家人，并且我们也很怀念国内相对热闹的生活。”
参考资料：
1.Nature, 579, 353–358 (2020)
2.Tang, Y., Su, K., Li, L.et al. Evidence of frustrated magnetic interactions in a Wigner–Mott insulator. Nat. Nanotechnol. (2023). https://doi.org/10.1038/s41565-022-01309-8
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