中国科学家在催化活化雾霾源头惰性化学物质研究中取得重要进展
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昨日，被“今冬最严重污染过程来袭”的新闻刷爆了朋友圈。京津冀地区以及山东、河南等20余地将出现一次大范围区域性重污染过程。虽然北京市治理雾霾的工作不断推进，可是“风不来，霾就在”的阴影在人民群众心头难以消散。本文的科研学者从源头控制作为切入点，在活化雾霾源头物质并消除雾霾污染的领域取得了一系列重要进展。
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日前，中国科学院大学材料科学与光电技术学院的黄辉教授与北京工业大学环境与能源工程学院于澍燕教授共同发现利用具有钯-钯双键的金属有机化合物，在水的辅助下，能够在室温条件下将羰基硫（COS）和二硫化碳(CS2)完全活化为二氧化碳，并生成相关的金属三核钯簇合物；通过进一步反应，能够将金属钯簇合物重新转化为初始的含钯金属有机化合物，从而首次成功实现了惰性碳-硫双键的室温催化活化。研究者并且利用原位质谱和同位素标定等先进手段，确定其反应的中间体，并且结合密度泛函模拟计算，提出了较合理的反应机理。研究结果表明，钯-钯金属成键对活化惰性碳-硫双重键具有重要的作用，能够显著降低活化位垒，从而实现碳-硫双键的室温活化。
目前，雾霾已经成为影响公众健康的严重环境问题，如何消除形成雾霾的源头物质对解决雾霾污染问题非常重要。雾霾的形成物质有很多种，其中含硫化合物（COS和CS2等）是重要的源头之一。其中，COS是一种广泛存在于火山爆发、石油、天然气、水煤气和工业尾气中的有毒有害气体，它能在大气中氧化成二氧化硫，导致酸雨和雾霾，对地球环境和人类健康造成严重危害。催化断裂COS和CS2的两个碳硫双键所需能量非常高(>700 kJ mol-1)，在温和条件下很难断裂，尤其是第二个碳硫双键的断裂非常罕见，且羰基硫的低化学活性使其无法运用一般无机硫的脱除方法进行有效完全地脱除。催化水解法被认为是一种具有较好应用前景的羰基硫脱除技术，传统工艺一般是在非均相催化剂和高温高压条件下实现的，因此发展均相、低温、绿色、高效的新型催化剂无论是在催化基础研究还是环境污染治理应用方面都是一大挑战。该研究成果是活化雾霾源头物质并消除雾霾污染的重要科研进展。
黄辉教授长期从事碳-杂原子活化的研究，在相关研究领域取得了一系列的科研成果；首次通过碳-氟键的活化合成了具有碳-氟末端三键的金属有机化合物，在有机催化等相关领域具有重要的应用前景（J. Am. Chem. Soc., 2006, 128, 7454-7455; Dalton Transaction, 2010, 40, 47-55.等）。于澍燕教授在金属-金属键领域具有深厚的研究背景，在相关领域取得了一系列重要的科研成果， (J. Am. Chem. Soc.2005, 127(51), 17994–17995; Angew. Chem. Int. Ed. 2008, 47(24), 4551-4554； J. Am. Chem. Soc.2014, 136 (31), 10921–10929）。该研究工作基于两个课题组的相关研究背景开展碳-硫键的催化活化，研究成果于2016年10月24日发表在著名化学期刊《自然.化学》上（Hydrolytic cleavage of both CS2 carbon–sulfur bonds by multinuclear Pd(II) complexes at room temperature, Nature Chemistry, 2016, doi:10.1038/nchem.2637）。该文章的第一作者蒋选峰博士在于澍燕教授和黄辉教授共同指导下完成了该项研究工作，该研究课题还与浙江大学潘远江教授（原位质谱）、人民大学赖文珍副教授（密度泛函计算）、美国西北大学Tobin J. Marks教授（同位素标定）开展了密切合作。该研究工作得到了国家自然科学基金，北京市自然科学基金，中科院百人计划、北京市高层次人才项目等项目以及北京同步辐射装置的大力支持。
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