北京大学《AFM》：晶圆级柔性全碳基晶体管！

Original 材料科学与工程材料科学与工程 2022-09-26

近年来，众多柔性、智能化的新兴技术全面开花，涉及智能电子皮肤、可穿戴电子、医疗监控以及柔性显示。柔性电子与传统电子不同，在重量轻、机身薄、一致性高、环境适应性、功能可扩展性和成本效益等方面具有更多优势。然而，柔性电子产品也遇到了客观的挑战性障碍，如材料自限制造、权衡机械灵活性以及相关的中等电气性能。作为柔性电子技术的基石，柔性薄膜晶体管的研究具有重要的意义。对于高性能晶体管来说，实现所有本质柔性功能层的集成是更关键和更具挑战性的，这就要求在保证材料固有性能的同时，实现无害和简便的制造工艺。在这方面，由于vdW材料本身无悬挂键的优势以及它们之间的界面态陷阱效应可以忽略不计，因此vdW工程显示出了巨大的机会。因此，vdW工程可以在不受晶格匹配和工艺兼容性的限制的情况下，尽可能地保持材料的完整性，最大限度地发挥材料的优势。这些特点表明，vdW工程在实现高性能柔性晶体管、推动柔性电子技术发展方面具有广阔的应用前景。因此，包括材料、接触和集成在内的vdW工程的研究在二维材料领域引起了广泛的关注。然而，由于混合工艺的复杂性、难以形成固体异质结接触以及与晶界相关的界面散射挑战，针对一维或混合材料的vdW工程的研究很少见。

来自北京大学的研究人员通过混合维范德华(vdW)工程实现了晶圆级柔性全碳基晶体管。出色的性能包括51.8mV dec⁻¹的亚阈值摆幅，这突破了热离子极限，而且，出色的场效应迁移率高达313.8 cm² V⁻¹ s⁻¹，以及低于1 V的工作电压。在vdW集成晶体管中，氧化石墨烯对碳纳米管的电荷转移调制被设计为提高沟道电导，这一点同时得到了理论计算和电学表征的证实。此外，晶体管在250 µm的超小半径下弯曲后仍保持稳定的电性能。进一步实现了指数灵敏度温度传感器和二进制逻辑反相器，证明了该器件作为全vdW电子组件的可行性。这些结果表明，无论是全vdW晶体管实现策略还是电荷转移策略，都为提高器件性能和进一步推进柔性电子技术提供了有效途径。相关文章以“Mixed-Dimensional van der Waals Engineering for Charge Transfer Enables Wafer-Level Flexible Electronics”标题发表在Advanced Functional Materials。

论文链接：

https://doi.org/10.1002/adfm.202205111

图1. FC-TFT的原理图和表征。a)以S-CNTs为沟道、M-CNTs为电极、GO为介质的vdW工程集成FC-TFT原理图。b)带有200um刻度条的晶体管阵列的俯视扫描电子显微镜图像。c)源/漏电极与沟道区交界处的扫描电子显微镜图像。d)M-CNT/GO和GO/S-CNT堆叠层的横截面形貌的扫描电子显微镜图像。e)过滤后的GO层的X射线衍射图，层间距为0.85 nm。f)GO的FTIR光谱和拉曼光谱(插图)。g)GO的元素组成，其碳氧比为2.35。

图2. FC-TFT的电学表征。a)典型的传输特性和漏电流，沟道宽度为20微米，长度为100微米，V_ds=−0.1V。b)在不同V_g下测量的典型输出特性。c)对数标度中低V_ds区的输出特性。d)从−10 mV到−800 mV的传输特性，沟道宽度为50um。

图3. GO的电荷转移调制效应。a)碳纳米管与GO相互作用的电荷密度差图，揭示了GO的电荷转移调制效应。b)碳纳米管与GO相互作用的ELF图，表明碳纳米管与GO之间存在电荷转移和vdW相互作用。c)G带的拉曼峰位置，上移值为2.1 cm⁻¹，表明S-CNTs为空穴掺杂。d)用GO钝化的顶栅碳纳米管的原理图。e)GO钝化前后碳纳米管的转移特性，表现为导通电流增加，顺时针滞后减小，V_ds=−0.1V.f)GO钝化前后碳纳米管的输出特性，表现出更陡峭的线性区域和更小的接触电阻。g，h)GO钝化前(G)和钝化(H)后M-CNTs和S-CNTs之间的结形成示意图。

图4. FC-TFT的机械柔性表征。a)在半径为250µm、沟道宽度为20µm、长度为10µm的情况下，弯曲前后的传输特性，V_ds=−0.1V。b)在500 um的小半径、20um的沟道宽度和30um的长度下，不同弯曲周期后的传输特性。c)I_on，I_off，V_th和d)SS在不同的弯曲循环下获得迁移率，没有观察到明显的退化。e)比较了典型的柔性碳纳米管与有机和无机介质的柔性。f)可见光范围内的光学透过率。

图5. 用于全 vdW 电子设备的温度传感器和逆变器演示。a）由于热还原性而导致的官能团分解的图示。b）在各种温度下原位测量的传输特性，V_ds = −0.1 V. c）在 V_gs = 0 V 下提取的 I_d 随温度升高呈指数级增长，而I_on/I_off 则表现出完全相反的指数趋势。d）逆变器的典型VTC，相应增益值可达30。e） VTC 和典型逆变器在 V_dd从 0.2 V 增加到 1 V 时的滞后，步长为 0.1 V.

综上所述，不稳通过混合维vdW工程，成功地展示了在室温下制造的高性能圆片级柔性FC-TFT。vdW工程的良好界面态性能和碳基材料的优异性能使晶体管同时具有高的电气和机械性能。器件的SS低至51.8 mV dec⁻¹，最大场效应迁移率高达313.8 cm² V⁻¹ s⁻¹，工作电压低于1 V，磁滞可忽略不计，具有传输效率高和能量效益好的优点。密度泛函计算、拉曼蓝移和增强的电流驱动能力证实了GO对碳纳米管的电荷转移调制作用，表明增加的载流子可以有效地在无缺陷的VDW界面上传输，从而提高了迁移率。

此外，晶体管表现出极好的机械灵活性，在小至250 um的弯曲半径下几乎没有退化。此外，温度传感器和二进制逻辑反相器已被实现，以展示该器件作为全VDW电子器件的构建块的优势。本文设计的VDW工程工艺、混合维度的全碳框架、VDW触点上的GO-CNT电荷转移机制、晶片级集成以及器件的高性能为柔性电子产品提供了新的解决方案，在柔性可穿戴电子产品、人工智能、人机界面和物联网方面显示出巨大的潜力和广阔的应用前景。（文：SSC）

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