华科王成亮教授团队CEJ：一种新型含氮共轭有机聚合物作为高性能碱金属离子电池通用型有机阳极

文 章 信 息

一种新型含氮共轭有机聚合物作为高性能碱金属离子电池通用型有机阳极

共同第一作者：邹进成，樊坤

通讯作者：王成亮*

单位：华中科技大学

研 究 背 景

在过去的一段时间里，由于材料的可设计性、柔性、潜在的低成本以及与传统无机材料相比更优异的环境友好性，有机电极在碱金属离子（Li⁺、Na⁺、K⁺）电池中受到了很多关注。尽管碱金属离子电池的电化学性能应该是相似的，但是同一种有机电极被用在不同电池体系中的情况很少被报道和系统研究。系统性地研究一种有机电极在不同的碱金属离子电池中的应用，不仅有希望实现高性能有机电池，而且还可以深入揭示其电荷储存机制，从而促进有机电池的实际应用。

文 章 简 介

基于此，华中科技大学王成亮教授团队在国际知名期刊Chemical Engineering Journal上发表题为“A Hexaazatriphenylene-based polymer as high performance anode for Li-/Na-/K-ion batteries”的研究型论文。

该文章报道了一种新型六氮杂三亚苯基酰亚胺类共轭有机聚合物（HAT-PPDA），并将其分别作为Li-/Na-/K-离子电池的阳极。通过系统地研究，该文章揭示了HAT-PPDA在碱金属离子电池中的电荷储存和反应动力学机理，并将指导未来有机电极材料的发展以实现高性能电池。

本 文 要 点

要点一：利用水热法合成HAT-PPDA

作者利用六氮杂三亚苯六羧酸（HAT-6COOH）和对苯二胺（PPDA）之间的脱水缩聚反应，通过水热法制备得到了HAT-PPDA聚合物。使用红外光谱、固体核磁碳谱、元素分析、热重分析、X射线衍射等测试手段对原料和产物的化学结构和物理性质进行了表征，验证了HAT-PPDA的成功合成。

图1. HAT-PPDA及其反应物的合成和表征

要点二：HAT-PPDA的储钾性能研究

通过组装半电池研究了HAT-PPDA的储钾性能。结果表明，在低电流密度（50 mA g^-1）下，电极展现出了465 mAh g^-1的高容量。同时，在500和1000 mA g^-1的条件下，电极在800和2000次循环后依旧表现出255和222 mAh g^-1的可逆容量，容量保持率分别为90%和84%，具有优异的长程循环稳定性。这些性能优于以前报道的PIBs的有机阳极。

图2. HAT-PPDA作为PIBs阳极时的电化学性能

要点三：HAT-PPDA的储钠/锂性能研究

随后，对HAT-PPDA的储钠性能进行了探究。研究发现，其在SIBs中的电化学性能与在PIBs中的类似（低电流密度下展现了相近的比容量）。然而，在更高的充放电速率下，HAT-PPDA阳极在SIBs中显示出比PIBs中更高的比容量。在5000 mA g^-1的电流密度下，仍然显示出221 mAh g^-1的比容量。这可能归因于Na⁺比K⁺更小的尺寸，从而促进了离子的扩散。相反，HAT-PPDA电极在LIB中的容量远远高于PIB和SIB。HAT-PPDA在LIBs中的电荷储存能力与PIBs和SIBs中的不同。

值得一提的是，HAT-PPDA在SIBs和LIBs中的倍率性能同样高于其他报道的HAT基有机阳极。

图3 HAT-PPDA作为LIBs阳极时的电化学性能

要点四：电荷存储机理和反应动力学探究

结合理论计算，利用原位/非原位FTIR，非原位XPS、EPR等表征方法对HAT-PPDA在PIBs和LIBs中的电荷储存机制进行了深入研究，通过研究化学状态的变化来了解不同的电化学性能。这些结果证实了在储锂期间每个HAT-PPDA单元的9个电子转移和在储钾期间每个HAT-PPDA单元的6个电子转移过程。

为了深入探究HAT-PPDA阳极在PIBs、SIBs和LIBs之间的差异，研究了HAT-PPDA电极的反应动力学。结合电化学交流阻抗、GITT、循环伏安测试等实验结果，作者从溶剂化离子在电解液体系内的传输及其去溶剂化过程，到碱金属离子在电极体相中的传输等方面出发，推测并总结了HAT-PPDA在三种不同体系中的电荷存储机理、倍率性能差异的原因。

图4. HAT-PPDA的储能机理研究

图5. HAT-PPDA阳极的反应动力学研究

要点五：总结

本文报道了一种基于HAT的酰亚胺类聚合物（HAT-PPDA），并将其作为Li-/Na-/K-离子电池的阳极。这项工作为Li-/Na-/K-离子电池提供了通用的高性能阳极，揭示了有机电极在碱金属离子电池中的电荷储存机理和反应动力学，并将指导未来有机材料的发展以实现高性能电池。

文 章 链 接

A Hexaazatriphenylene-based polymer as high performance anode for Li-/Na-/K-ion batteries

https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.141703

通 讯 作 者 简 介

王成亮，华中科技大学集成电路学院、光学与电子信息学院、武汉光电国家研究中心，教授，博士生导师。2005年本科毕业于南京大学，2010年博士毕业于中科院化学所。一直从事于有机高分子材料及其在电子学和能源存储中的应用研究。到目前为止，已在Chem. Rev.，Chem. Soc. Rev.，Acc. Chem. Res.等国际学术期刊上发表SCI论文100余篇，单篇最高被引次数超过2700次。受邀在三本专著中撰写重要章节，包括两本中文版专著；一本英文版专著。

2016年通过国家海外高层次人才引进，加入华中科技大学，组建独立课题组以来，已发表多篇高水平论文，包括第一/通讯作者论文Chem. Soc. Rev.，Acc. Chem. Res.，Coord. Chem. Rev.，Chem（2篇），Adv. Mater.（2篇），Angew. Chem. （6篇），Adv. Sci.，ACS Nano，Energy Environ. Sci.等。

担任《Energy Reviews》编委、中国卓越期刊《SmartMat》、《Chinese Chemical Letters》、《Battery Energy》的青年编委，担任中国卓越期刊《Frontiers of Optoelectronics》“有机光电子学”特辑的客座编辑。入选2020年度Journal of Materials Chemistry A Emerging Investigators，2020年度RSC高被引作者，爱思唯尔2021中国高被引学者。

第 一 作 者 简 介

邹进成，华中科技大学硕士研究生，2020年毕业于武汉理工大学材料科学与工程学院。2020年至今，师从王成亮教授，已参与发表SCI论文10余篇，以第一作者或共同第一作者发表SCI论文2篇，包括Coord. Chem. Rev.， Chem. Eng. J.。研究方向主要为钾离子电池有机电极。

樊坤，华中科技大学博士后，2019年博士毕业于南京大学化学系。目前主要研究方向为共轭配位聚合物的设计合成及其在能源储存中的应用。主持博士后面上基金一项，迄今已以第一作者或共同第一作者在Chem，Adv.Sci，Chem. Eng. J.，Small structure，J. Mater. Chem. C, Inorg. Chem.等学术期刊上发表论文14篇。

课 题 组 介 绍

有机电子实验室成立于2016年6月，主要专注于共轭有机高分子材料的研究，利用材料本身的特点应用于光电器件和储能器件，其目标是实现柔性电子设备，并为新能源的利用和存储提供新的解决方案。诚邀对科研有热情、有追求的同学和科研工作者加入我们，探索未知、创造新的可能！

研究方向

1、有机高分子功能材料（共轭有机高分子材料、共轭配位聚合物材料、MOFs、COFs等）

2、用于柔性电子设备的能源供应体系，有机储能电池（有机锂离子电池，有机钠离子电池等）

3、有机光电子器件（场效应晶体管、传感器等）

课题组网站：http://flexbatt.oei.hust.edu.cn

课 题 组 招 聘

指导的研究生已多人次获得三好研究生、优秀毕业生、优秀研究生干部、国家奖学金、光电学子、知行奖学金以及其他知名企业冠名奖学金等奖项。课题组常年招聘博士后，欢迎有兴趣相关方向的学生加入我们。

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