天津大学杨春鹏&山东大学王俊AEM论文：调节异质同晶结构催化剂d带中心以优化锂氧气电池中不同中间物质的亲和性

文 章 信 息

调节异质同晶黄铁矿型催化剂d带中心以优化锂氧气电池中不同中间物质的亲和性

第一作者：李德元

通讯作者：杨春鹏*，王俊*

单位：天津大学，山东大学

研 究 背 景

锂氧气电池有着超高的理论能量密度，被认为可能成为新一代的能源储存系统。然而，受限制于滞后的氧还原反应(ORR)和氧析出反应(OER)动力学，存在的循环寿命短，初始充放电比容量有限，倍率性能较差等问题阻碍了锂氧气电池的开发和应用。因此，探索促进ORR/OER动力学的高效正极催化剂对于提高锂氧气电池的电化学性能至关重要。

目前，虽然有大量的催化剂材料应用于锂氧气电池正极催化剂，但是目前研究对催化剂的结构，性能和催化机理三者之间的关系尚不明确。因此，有必要探究催化剂的结构-性能-性能关系，以揭示催化机理，进而合理构建锂氧气电池正极催化剂体系。

本篇观点从理论上证明了以钴/镍黄铁矿复合材料为概念证明镍原子的引入构建异质同晶结构可以有效地调整催化剂的d带中心，从而优化不同中间体在锂氧气电池中的吸附能力。我们的工作为通过d带中心调节设计过渡金属硫化物基正极催化剂提供了深入的见解。

文 章 简 介

基于此，来自天津大学杨春鹏教授与山东大学的王俊副教授合作，在国际知名期刊Adv. Energy. Mater.上发表题为“Tailoring the d-Band Center over Isomorphism Pyrite Catalyst for Optimized Intrinsic Affinity to Intermediates in Lithium–Oxygen Batteries”的观点文章。该观点文章探究了d带中心理论指导合成异质同晶型黄铁矿催化剂用于调节锂氧气电池不同中间体的吸附能从而实现优异的电化学性能以探究锂氧气电池正极催化剂中催化剂结构，性能和催化机制间的关系。

图1. a) NiS₂-CoS₂的差分电荷密度; 不同结构的b) 功函数 和 c) 态密度结果和虚线标记的d带中心; d) 计算出的不同结构的d-带中心与中间物质间吸附能图。

图2. a) NiS₂-CoS₂@NC的合成示意图; b)XRD谱图，c,d) SEM图，e)AFM图，f) HRTEM与对应的g）晶格测量曲线。

图3. 不同催化剂的a) CV曲线， b)倍率性能，c)初始放电/充电曲线，d-g) 不同电流下的放电/充电曲线与循环性能。

图4. a)不同阶段的XRD谱图; b)放电和c)充电下的DEMS结果; d-f)不同阶段的SEM图像; g-f)不同阶段对应的XPS谱; i)不同阶段的EIS图。

图5. a)反应相图;b) NiS₂-CoS₂, c) CoS₂和d) NiS₂的反应台阶图; e) ORR/OER过程的过电位; f)中间体与催化剂相互作用的示意图。

本 文 要 点

1 以钴/镍黄铁矿复合材料作为概念验证，从理论上证明了异质同晶结构中镍原子的引入可以有效地调整催化剂的d带中心，从而优化锂氧气电池中中间产物的吸附能力。

2 同构钴/镍黄铁矿复合材料作为锂氧气电池的正极催化剂，可以有效地加快ORR/OER反应动力学，促进电产物的可逆形成和分解，并获得高首次始放电/充电比容量、超长循环寿命和优异的倍率性能等优异的电化学性能。

3 密度函数理论（DFT）计算表明，优异的电化学性能得益于合适的吸附能力，它促进了ORR/OER动力学并降低了反应过电位。

4 本研究揭示了d带中心调节可以改善不同中间体的本征亲和力，为合理设计异质同晶结构锂氧气电池催化剂提供了指导。

文 章 链 接

Tailoring the d-Band Center over Isomorphism Pyrite Catalyst for Optimized Intrinsic Affinity to Intermediates in Lithium–Oxygen Batteries

https://doi.org/10.1002/aenm.202204057 

通 讯 作 者 简 介

杨春鹏，天津大学教授，国家级青年人才。2011年本科毕业于中国科技大学，2016博士毕业于中国科学院大学（中科院化学所），2016-2021年于马里兰大学从事博士后工作。主要研究领域为清洁高效电化学储能材料与器件，包括高效储能材料（锂金属电池如锂硫电池等），固态电池的陶瓷类固态电解质、聚合物固态电解质、固态电池结构设计，以及用于电化学储能和电化学催化的纳米材料设计与合成。相关结果以第一作者/通讯作者发表于Nature, PNAS, Nat. Commun., Sci. Adv., J. Am. Chem. Soc., Angew Chem. Int. Ed., Adv. Mater., Adv. Sci.等期刊。

王俊 山东大学材料科学与工程学院副教授，博士生导师，2016年于澳大利亚伍伦贡大学超导与电子材料研究所获得博士学位。目前主要从事金属空气电池和碱金属离子电池电极材料研究，已在Advanced Materials, Advanced Energy Materials, Advanced Functional Materials, Advanced Science, Chemical Science, Journal of Materials Chemistry A和Small等国际核心刊物上发表SCI论文60余篇，其中包括：（共同）第一作者及通讯作者论文30余篇，封面、ESI热点和高被引论文各8、5和7篇，被引用＞100次论文10余篇，影响因子＞10论文30余篇。已获授权专利8项。获评JMCA新锐科学家、山东省重点扶持区域引进急需紧缺人才。

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