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AFM:基于双齿配体的抗解离钝化提高碳基CsPbI2.6Br0.4电池的效率和稳定性

廖咏瑜等 科学材料站 2023-02-20


文 章 信 息

基于双齿配体的抗解离钝化提高碳基CsPbI2.6Br0.4电池的效率和稳定性

第一作者:廖咏瑜

通讯作者:钟新华*,饶华商*

单位:华南农业大学


研 究 背 景

钙钛矿薄膜中的缺陷是影响薄膜质量及光伏器件性能的关键因素,采用小分子表面修饰是钝化钙钛矿薄膜表面缺陷的有效策略。然而,钝化剂分子与钙钛矿薄膜表面Pb(II)之间的相互作用较弱,所构建的钝化层在后续操作过程中容易受到溶剂、热等多种因素的破坏。尤其是在碳基钙钛矿太阳电池(C-PSC)中,碳电极一般是在制备好的钙钛矿薄膜表面通过刮涂碳浆料,并在120℃下退火制备。这意味着钝化剂分子长时间受到碳浆料中溶剂和高温的强烈干扰。

为了保证C-PSC中钙钛矿膜表面钝化的有效性,强化钝化剂分子与钙钛矿之间的相互作用尤其重要。本工作中我们重点研究了钝化剂分子在钙钛矿表面的抗解离性,并提出利用双牙配体加强钝化剂分子与钙钛矿之间的相互作用。结果表明,采用双齿2,2'-联吡啶(2bipy)修饰策略能显著提高钝化剂分子的光致发光寿命、锚定稳定性和抗解离性。相应地,获得了无空穴传输层碳基无机钙钛矿太阳电池的新记录16.57%。


文 章 简 介

基于此,来自华南农业大学大学的钟新华教授和饶华商副教授,在国际知名期刊Advanced Functional Materials上发表题为“Anti-dissociation passivation via bidentate anchoring for efficient and stable carbon-based CsPbI2.6Br0.4 solar cells”的观点文章。该观点文章分析了现在常用的Lewis碱钝化剂对无机钙钛矿表面的钝化效果,同时对比了它们的抗解离能力。


本 文 要 点

要点一:键合强度:单齿配体vs. 双齿配体

从分子静电势、吸附能和电荷差分密度计算各种吡啶类分子与Pb(II)的键合能力,再用XPS和XRD数据证明了双齿配体2,2'-联吡啶(2Bipy)具有更强的键合能力。


要点二:双齿配体改善钝化效果,提高钙钛矿薄膜的稳定性

利用稳态PL和TRPL对比了各种吡啶类分子的钝化效果,双齿2Bipy显示出更优越的钝化效果。又设计了氯苯洗脱实验,并持续测量了10分钟内荧光强度变化。结果表明双齿2Bipy与Pb(II)形成具有螯合结构的稳定钝化层能够很好地抵抗氯苯的干扰,体现出良好的抗解离能力。


暴露在相对湿度为~30%的大气环境下CsPbI2.6Br0.4薄膜随时间变化的照片与XRD谱图也体现了2Bipy能显著提高CsPbI2.6Br0.4的相稳定性。接触角测试表明由于2Bipy和Pb(II)的双齿螯合结构结合强度更高,能产生更大的空间位阻,从而降低了钙钛矿薄膜的表面与水分子的反应活性。


要点三:C-PSC光伏性能

2Bipy有效且稳定的钝化提高了C-PSCs的光伏性能,创造了16.57%的PCE (Jsc = 17.16 mA/cm2, Voc = 1.198 V, FF = 80.63%),是碳基HTM-free无机钙钛矿太阳电池的新记录。


文 章 链 接

Anti-Dissociation Passivation via Bidentate Anchoring for Efficient Carbon-Based CsPbI2.6Br0.4 Solar Cells

https://doi.org/10.1002/adfm.202214784


通 讯 作 者 简 介

饶华商副教授简介:2017年博士毕业于中山大学化学学院,师从匡代彬教授,随后加入华南农业大学材料与能源学院钟新华教授课题组。主要从事光电转换材料的研究和开发,侧重于全无机钙钛矿材料及其在碳基光伏器件的应用。以第一或通讯作者身份在 Adv. Mater., Adv. Funct. Mater. 等学术刊物上发表多篇研究论文。至今已发表论文60余篇,被引用4,000 余次,H因子36。


钟新华教授简介:欧盟科学院院士,华南农业大学教授。钟教授于2002年在新加坡国立大学获得博士学位,2002-2004于新加坡国立大学、新加坡材料研究院从事博士后研究,2004-2006在德国马普高分子所以洪堡学者身份从事科研工作,2006年入职华东理工大学,2017年入职华南农业大学材料与能源学院;现任生物基材料与能源教育部重点实验室主任。

钟教授的主要研究方向是新能源材料及光伏器件,重点从事量子点敏化太阳电池(QDSC)和钙钛矿太阳电池的研究和应用,自2012年以来课题组一直保持QDSC的效率最高纪录。已发表200余篇SCI科学论文,被引用次数超过14,000次,H因子65,其中包括Chem. Rev., Chem. Soc. Rev., J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem., Adv. Mater., Adv.Funct. Mater等高水平杂志。近年来,钟教授先后获自然科学基金重点及联合基金重点项目的资助。


第 一 作 者 简 介

廖咏瑜,华南农业大学材料与能源学院2020级硕士研究生,主要研究全无机钙钛矿材料及其在碳基光伏器件的应用。


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