阿尔托大学孙志培教授团队最新Science：超小型光谱仪

光谱仪在工业检测，化学和生物表征以及图像传感和分析等领域都不可或缺。但传统的光谱系统通常由于色散光学元件和和探测器或滤波阵列较大从而牺牲了其便携性。在将它们小型化时，通常会有性能权衡。二维（2D）层状材料具有很强的光-物质相互作用、原子级的尖锐界面和可调的光电反应，因此使用二维（2D）层状材料进行光检测是很有优势的。然而，不充分的带状结构调制使得使用单一的二维材料难以实现高分辨率的宽带光谱感应。另一方面，基于二维材料的范德瓦尔斯（vdW）结在组成材料之外提供了高度可调控功能，可以克服这些限制。具体来说，用于光电逻辑计算和颜色感应的范德瓦结的波长依赖性光检测也可以成为高分辨率计算光谱感应的关键。

基于此，阿尔托大学孙志培教授团队报告了一种基于单个范德华结的高性能计算光谱仪，该结具有电调谐传输介导的光谱响应。实现了高峰值波长精度（∼0.36纳米），高光谱分辨率（∼3纳米），宽工作带宽（从∼405到845纳米）和概念验证光谱成像。这种方法为超小型化提供了一条途径，并为单探测器计算光谱仪提供了前所未有的精度、分辨率和操作带宽性能。相关成果以“Miniaturized spectrometers with a tunable van der Waals junction”为题发表在最新一期Science上。

计算光谱仪的性能取决于其波长依赖性光响应度的可变性。vdW结的界面带取向的电调谐（图1A）可实现可控和独特的层间传输。这种电可控的层间传输允许在宽光谱范围上具有高灵敏度和可变性的可调谐光谱响应（图1A）。作者将电可调谐的单vdW结与各种应用的计算重建算法相结合（图1B）。为了在实验上实现光谱仪概念，作者进行了以下三个步骤（图1）：（i）使用多个已知入射光谱测量门可调谐光谱响应，（ii）测量待分析的未知入射光的门可调光电流，以及（iii）根据学习和测试过程中获得的结果，使用重构算法计算未知入射光的光谱信息。

图1 超小型化光谱仪概念

在不同的栅极电压和入射光波长下调谐对光谱仪至关重要。作者选择MoS₂/Se₂异质结（图2A）作为例子。MoS₂/Se₂异质结被顶部和底部的六方氮化硼（h-BN）层所封装，分别用于绝缘和钝化。堆叠层下面的单层石墨烯薄膜被用作局部栅极电极，用于有效的栅极调谐。MoS₂/Se₂通道及其异质结的传输曲线是在黑暗条件下漏源电压为3V时测量的（图2B）。MoS₂/Se₂异质结的 "反双极 "行为和其他传输特性是MoS₂/Se₂异质结的典型特征，提供了明显可区分的V_GS依赖性。测量的MoS₂/Se₂异质结的传输曲线表明有很强的波长依赖性（图2c）。光谱响应矩阵（图2D）从跨越可调谐的MoS₂/Se₂异质结产生的光激发电荷载流子的动力学中继承了丰富的结构，证实了在MoS₂/Se₂异质结中具有快速和稳定的光谱检测与可调谐能力。在编码这个光谱响应矩阵（图2D）后，就可以通过测量未知入射光的门控可调谐光电流，然后计算其约束最小二乘解，以使用自适应吉洪诺夫正则化方法通过最小化具有正则化因子的残余范数来重建光谱。并证明了单结光谱仪概念的可行性（图2E和F）

图2 单结光谱演示

在实际应用中，波长分辨能力是衡量光谱仪的一个重要标准。为了证明此单结超微型光谱仪的高光谱分辨率能力，作者通过一个超小的学习步骤（0.1纳米）构建一个高密度的光谱响应矩阵，使用波长为675至685纳米的单色光进行学习过程（图3A）。此单结光谱仪由高密度光谱响应矩阵编码，可以高精度地分辨单色光（图3，B和C）。重建光谱和参考光谱之间的平均峰值波长差（Δλ）为∼0.36±0.06纳米，最小为∼0.04纳米（图3D）。这与0.1 nm的学习步骤相当。在给定的输入波长λ下，平均波长分辨率是∼3470（图3D）。此外，作者测量复杂的入射光谱以研究光谱分辨率。成功区分了∼679 nm处相隔∼3 nm的两个峰（图3E）。为了说明单结光谱仪的未来发展可能性，作者还证明此方法具有改进的光响应性的潜力，可实现比商用小型化光谱仪更高的分辨率（图3F）。

图 3.高性能波长分辨功率和光谱分辨率

此单结光谱仪可以从最近开发的大规模2D材料合成中受益，以构建用于未来光谱成像的阵列。使用此光谱仪通过空间扫描演示了由红色、蓝色和透明区域组成的彩色滤光片的概念验证光谱成像（图4A）。在每个映射位置，测得不同V_GS处的光电流数据一般事务记录在空间响应数据立方体中，用于光谱重建。在不同V_GS下扫描的一系列光电流映射数据被显示出来（图4B）并转换为在不同波长下重建的一系列光谱数据（图4C）。在此演示中，图像分辨率由映射步骤定义。此概念在未来的阵列设备进行大规模光谱成像方面具有巨大的潜力，可以在微米或纳米尺度的结中提供高空间分辨率。

图 4. 光谱成像的概念验证演示。

小结：在此光谱仪中，无需光电探测器阵列、滤光片阵列或其他笨重的色散元件即可实现高分辨率、亚纳米级精度和宽工作带宽。作者的单结光谱仪占地面积小，可提供与当前光子集成电路和CMOS兼容工艺的可扩展性和兼容性，从而直接集成到现代智能手机、芯片实验室系统以及从生物植入物到无人机和卫星等其他定制设备中。

作者简介

孙志培， 芬兰阿尔托大学教授。研究方向为纳米光子学、超快激光器、非线性光学以及电磁学。2005年于中国科学院物理研究所获博士学位；2013年加入芬兰阿尔托大学电子工程学院; 荣获欧洲居里学者(MSCA Research Fellow, 2014), 芬兰科学院研究员(Academy Research Fellow, 2014), 欧洲量子旗舰计划 (S2QUIP,2018), 芬兰科学院量子技术卓越研究中心(2018)和欧洲研究理事会高级基金 (ERC Advanced grant,2019)等项目支持;入选美国光学学会会士 (OSA, Fellow)。担任 Nature、Nature Photonics, Photonics Research等刊物的审稿人。共计发文170余篇，总被引24000余次，H-index为58（Google Scholar）。

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来源：高分子科学前沿

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