香港城市大学支春义教授和清华大学谢续明教授：高离子电导率的可拉伸可压缩柔性水凝胶电解质

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水凝胶具有亲水性聚合物网络结构，其体积可基于体系的含水量进行简便调控，具有优异的可拉伸-压缩性能。同时，水凝胶体系中的水分可溶解离子，是制备高离子电导率“软”电解质的理想材料。近日，香港城市大学支春义教授研究团队和清华大学谢续明教授研究团队合作，以质子化聚丙烯酰胺（PAM）为聚合物主体，以烯基杂化二氧化硅纳米颗粒（VSNPs）为交联剂组分，制备了高离子电导率的可拉伸可压缩柔性水凝胶电解质。该水凝胶电解质拉伸率大于1000%，可承受器件自身重量257倍的外加压缩应力，体积压缩50%，器件电容量基本不变。

柔性水凝胶电解质的结构及制备示意图。

研究团队以乙烯基三乙氧基硅烷为原料，通过溶胶-凝胶法制备了粒径为10 nm的VSNPs，然后与丙烯酰胺单体原位聚合制备了具有VSNPs作交联点的水凝胶电解质。该水凝胶体系中共价键连接的VSNPs交联点在大拉伸应力条件下能够起到应力耗散的作用，提高了体系的柔韧性。体系中PAM链结构中分子间/分子内的可逆氢键能够保持凝胶体系的完整性。凝胶体系中的质子则保证了水凝胶体系的高离子电导率。上述三者的协同效应共同赋予PAM-VSNPs水凝胶电解质优异的柔韧性（耐高拉伸应变、可压缩）和电化学性质，其离子电导率为17 mS cm-1与PVA/H3PO4电解质体系性能相当。研究团队通过将PAM-VSNPs电解质膜水凝胶预拉伸（ε ＞1000%），贴合柔性的PPy@CNT纸基电极后释放预应变，得到了表面具有“褶皱”结构的柔性电容器。

PAM-VSNPs水凝胶电解质微观形貌及高柔韧性机理。

研究团队对PAM-VSNPs基电容器不同拉伸应变条件下循环伏安（CV）曲线、恒电流充/放电曲线（GCD）进行了系统的测试，测试表明随着拉伸率的增加其电化学性能得到了提升。在1000%拉伸应变条件下GCD和CV曲线推算其电容分别增加了2.6倍和2.2倍。分析表明，在高拉伸条件下电极和电解质的接触面积增加，参与电化学活动的组分增多，从而导致电容得到有效提升。同时，基于PAM-VSNPs水凝胶体系的高强度，该电容器能够有效承受压缩应变，在50%压缩形变情况下电容仍能保持起始值的99.4%。综合比较，该体系电容器件其拉伸应变率、可压缩性以及高应变条件下的性能稳定性都优于以往的报道的相关柔性器件。

PAM-VSNPs基电容器具有优异的柔韧性。

对于现代电子学，电解质的柔韧性无疑成为制约柔性电子器件发展的瓶颈问题之一。该研究将水凝胶体系的高柔韧性引入到电解质体系中，有效解决了传统PVA基电解质体系的低拉伸应变和不可压缩等缺陷。基于该PAM-VSNPs水凝胶电解质构筑的电容器，其拉伸应变可高达1500%，同时实现了压缩条件下的性能稳定。该研究成果的推广应用，将极大地扩展柔性电容器的应用范围，同时为其他柔性电子器件的设计提供新的理念。

论文链接：

http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201705212/full

来源：X-MOL

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