华中科技大学谭必恩教授课题组：在共价三嗪环框架材料领域取得新突破
近年来共价有机框架材料（Covalent Organic Frameworks，COFs）受到广泛的关注，在气体吸附、催化和光电等领域得到广泛的研究，其中共价三嗪环骨架（Covalent Triazine Frameworks， CTFs）由于具有丰富的氮原子骨架和稳定的化学结构，在气体吸附分离、光催化以及能源储存等领域具有巨大的应用前景，然而传统的共价三嗪骨架材料一般通过离子热法或通过强酸催化的方法制备，这些制备方法条件苛刻、单体来源有限，限制了进一步发展和大规模制备。
华中科技大学谭必恩教授课题组采用了一种全新的缩聚方法作为构建共价三嗪环骨架的新策略, 实现了在低温和简易条件下制备三嗪环骨架材料(图1，CTF-HUSTs)。该类材料具有层状结构和高比表面积，更为重要的是，材料保持了本征的能带结构，避免了高温碳化失去能带结构的缺点。
图1. CTF-HUSTs的合成反应机理和代表性结构
图2. (a) CTF-HUST-1的PXRD 图，蓝色为实验曲线; (b) CTF-HUST-1的高分辨透射电镜图;
(c) CTF-HUST-1的原子力显微镜图; (d) CTF-HUST-1的层厚度图
通过PXRD表征，发现该类材料具有一定的结晶性的结构, TEM和AFM发现该类具有层状结构。因而该类材料为一类新型的层状材料 （图2）。
图 3. (a) 氮气吸附曲线 (b) 孔分析曲线; (c) 氢气吸附曲线 at 77 K (d) CO2 吸附曲线at 273 K.
通过氮气吸附-脱附测试表明该类具有很高的比表面积，孔分析表明材料具有微孔和介孔结构 （图3）。对材料的CO2和H2气体吸附能力进行测试发现其具有很高的CO2和H2吸附能力，最高的CO2的吸附能力达到13.8 wt% at 273 K，最高的氢气吸附能力达到1.30 wt% at 1.00 bar and 77 K （图3）。
图4. (a) 紫外可见吸收光谱; (b-e) CTF-HUSTs样品的照片; (f)光解水产氢的时间-产氢量曲线 (>420 nm) and CTF-HUST-2 样品的5次循环测试曲线; g) CTF-HUSTs样品的产氢量柱状图。
通过光解水测试，发现该类材料具有优异的光催化产氢性能，在可见光下最大产氢量达2647µmol h-1 g-1，相比同类材料具有很大的提升（图4）。由于独特的层状结构，材料在碳化之后还可作为钠离子电池的负极材料，最大充放电容量高达467 mAh g-1。该研究为该类材料的发展提供了一种新的策略，推动了该领域的进一步发展。
相关结果发表在Angew. Chem. Int. Ed.上（DOI:10.1002/anie.201708548），第一作者为王科伟博士，谭必恩教授和金尚彬副教授是论文的共同通讯作者。论文作者还包括华中科技大学杨利明研究员、博士生郭莉萍、程光、张春副教授、北京交通大学王熙教授，英国利物浦大学Andrew. Cooper院士。
研究工作得到了科技部国家重点研发计划国际科技合作重点专项、国家自然科学基金以及华中科技大学自主创新基金交叉学科重点项目的资助。
文章链接：
http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201708548/full
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