天津大学封伟教授团队利用多级碳纤维-定向碳管阵列构筑兼顾各方向导热柔性硅橡胶复合材料
热管理系统对于柔性电子设备至关重要，原因在于其重要的长期稳定运行性能如电感电流的稳定性和使用寿命易受到高温的影响。热界面材料因其界面高效导热性能成为热管理系统的核心材料。因此发展具有形变适应性和力学载荷承载能力的热界面材料对于高功率器件如CPU和GPU处的界面热疏导非常重要。然而传统的导热材料如金属、陶瓷晶体和金刚石通常都是高密度硬质材料，无法展现出柔性。
碳基材料以其高导热、高力学强度和微观柔性展现了其作为热界面材料的潜力。一种兼顾柔性和导热可行的解决方法是在碳结构中浸渍柔性聚合物基体。但是其较低的声子平均自由程和由大量缺陷带来的声子散射导致其导热系数(κ)极低，限制了其在热界面材料的应用。因此将其与取向导热填料或交联网络结合是SI基体内构建导热体系的重要解决方向。
近年来基于碳纤维（CF）和定向碳纳米管阵列(VACNT)的三维纳米结构因其高强度和对不同方向导热性能的兼顾在柔性热界面材料领域受到了关注。其体系的构建主要包括两种策略：层次结构取向和网状导热框架。层次结构取向仍然不能够大幅增强复合材料面内导热，而网状导热框架则受制于较差的界面、较低的结构均匀性和结构团聚。尽管如此，结合理论指导、柔性高强度和高导热的三维纳米结构在未来各向均匀高导热材料的设计中仍占有重要地位。
最近，天津大学材料学院封伟教授采用有限元分析方法对CF-VACNT碳结构及复合材料进行数值模拟分析，总结影响CF-VACNT及其复合材料导热性能的影响因素。利用化学气相沉积法在CF表面生长VACNT。通过CF表面预处理工艺以及调控VACNT的生长条件，在CF表面生长出高密度的规整VACNT，并获得对VACNT长度和排列的可控调节工艺。而后制备得到不同结构的CF-VACNT的静电植绒取向阵列并利用原位注射法制备ACF-VACNT/SI复合材料。最终得到在复合材料沿厚度方向和面内方向能够兼顾高水平导热能力的热界面材料并取得测试结果与理论预测的统一，进而成功地利用热至变色染料将复合材料导热性能进行可视化验证。该工作近期以“Thermal conductive and flexible silastic composite based on a hierarchical framework of aligned carbon fibers-carbon nanotubes” 发表在期刊Carbon上。
图1 复合材料的制备流程简图
图2 导热结构单元的理论模拟
（a）碳结构模型的空间温度分布曲线
（b）碳复合结构模型的空间温度分布曲线
（c）碳复合结构模型的时间-选定点温度差值曲线
图3 CF-VACNT碳复合结构的微观形貌
（a）经过10 min生长后的微观形貌
（b）经过30 min生长后的微观形貌
（c）经过60 min生长后的微观形貌
（d）碳复合结构根部部分的SEM图像
图4 CF和CF-VACNT阵列的取向程度
图5 ACF-VACN/SIT复合材料的界面结合情况
（a）CF、CF-VACNT与SI前驱体溶液的浸润性
（b）ACF/SI与ACF-VACNT/SI复合材料的界面形貌
图6 ACF-VACNT/SI复合材料的导热性能测试
（a）ACF/SI以及ACF-VACNT/SI复合材料沿厚度方向导热系数随碳含量的变化规律
（b）ACF/SI以及ACF-VACNT/SI复合材料沿面内方向导热系数随碳含量的变化规律
（c）ACF/SI以及ACF-VACNT/SI复合材料导热系数随VACNT长度的变化规律
（d）ACF-VACNT/SI复合材料的导热系数与相关文献对比
图7 ACF-VACNT/SI复合材料的导热性能可视化展示
（a）ACF-VACNT60Q/SI样品热色变化的数码照片
（b）ACF-VACNT60Q/SI样品热隔离区的升温曲线
（c）ACF-VACNT60Q/SI样品升温-曲率的变化关系
数值模拟证明CF-VACNT复合结构空间导热的各向异性会随着VACNT长度和VACNT排列数的增加而降低。而材料的制备过程中，表面预处理是CF生长VACNT的必要程序，表面涂覆纳米级SiC涂层的CF能够负载高密度的铁催化剂，生长出高密度的VACNT。通过生长时间，能够调控CF-VACNT复合结构的VACNT长度(35, 60, 90 μm) 以及排列方式(Q型和D型)。CF-VACNT复合结构对SI前驱液的浸润性良好而随着VACNT长度的增加，CF-VACNT复合结构的规整性和取向度降低，从而在一定程度上降低了CF-VACNT阵列的取向程度。制备得到的ACF-VACNT/SI复合材料能够良好地兼顾各向导热性能，其沿厚度方向和面内方向的导热系数分别可达7.51 W/mK和3.72 W/mK，且复合材料沿面内方向的导热系数随曲率的增加而增大。相比于常规树脂基碳纳米管导热复合材料，ACF-VACNT/SI复合材料导热各向异性低，具有柔性和可压缩性，力学性能良好，耐热性能优良，在柔性可穿戴电子设备的热管理体系领域具有潜在应用。
论文链接：
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0008622318301179
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