中科院理化所江雷院士和张锡奇副研究员提出基于量子限域超流体的有序组装反应过程

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纳米限域化学反应，是指限域在纳米通道内部的化学反应，通常比通道外部和体相中反应具有更高的选择性和反应效率。纳米限域化学反应领域的研究已经取得较大进展，其中一维纳米限域化学反应研究最为广泛，包括碳纳米管、金属氧化物纳米通道、介孔纳米通道等材料。然而，纳米限域作用增强反应性能的本质机理仍不明确，这成为纳米限域化学反应领域的一个亟待解决的挑战性难题。

近日，中科院理化所江雷院士（通讯作者）和张锡奇副研究员（通讯作者）发表了题为1D Nanoconfined Ordered-Assembly Reaction的综述文章。文章首先概述了一维纳米限域化学反应的发展现状，包括有机合成、聚合反应，以及金属表面的纳米限域预组装反应。然后论述了生物纳米通道和人工纳米通道中物质的超快输运现象，并介绍了“量子限域超流体”概念，将纳米通道内的物质超快输运现象解释为焓驱动的限域有序流体。受生物DNA合成的程序化组装反应启发，通过结合量子限域超流体概念和前线分子轨道理论，文章提出了“有序组装反应”的新概念，用于理解纳米限域作用增强反应性能的本质机理。一方面，受纳米限域作用的影响，反应物分子将有序排列并且转变分子构型，以满足前线轨道理论的对称性匹配原则，降低反应能垒，提高反应活性和立体选择性。另一方面，通道内的反应物分子流体将呈现出量子限域超流体特征的超快流动，在保证高反应效率的同时减少反应物和催化剂的接触时间，抑制副反应的发生，提高产物的选择性。此外，反应物分子在催化剂表面的快速吸附-解吸附过程可降低催化剂失活或中毒的几率，延长催化剂寿命。因此，一维纳米限域化学反应的选择性和反应效率均能得到进一步提升。最后，文章在展望中指出，“有序组装反应”概念的提出，将促进界面催化化学理论的发展，实现高反应效率、高产率和高选择性的集成优化，为化学、化工和合成生物学等领域的未来发展开辟新的道路。

一维纳米限域有序组装反应

论文发表在Adv. Mater. Interfaces上（Adv. Mater. Interfaces. 2019, 6, 1900104），并被遴选为当期封面文章，论文第一作者是理化所2017级直博生刘士杰。

相关工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金委和高等学校学科创新引智计划的大力支持。

论文链接：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/admi.201900104

来源：中科院理化所

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