保水？ 加点纳米片！温敏双重静电交联复合水凝胶用于连续调控水凝胶内部水分传送
聚合物水凝胶因其优异的吸水性和快速的水分传输性能而广泛应用于重金属离子吸附，药物释放和细胞组织支架材料等。水凝胶的含水量和吸水/失水过程可以通过聚合物亲疏水性以及微观结构的设计来调节。如改变水凝胶交联密度或者采用刺激响应性亲疏水转变型聚合物能够一定程度调控水分的渗透和传输行为，但是一方面过度交联会造成相分离削弱水凝胶保水能力，另一方面刺激响应性聚合物的亲/疏水性转变会造成不可控的水分流失。因此，这些方法仍然很难实现水凝胶水分吸收和释放的连续调控。
为了解决上述问题，近日，德国哥廷根大学Kai Zhang 教授课题组设计并制备了一种基于聚丙烯酸（带负电荷）和层状双氢氧化物(水滑石)纳米片（带正电荷）以及(3-丙烯酰胺丙基)三甲基氯化铵（带正电荷）的双重静电作用交联的温敏性纳米复合水凝胶 (图1)。
图1，聚电解质和双氢氧化物纳米片复合水凝胶的制备以及复合水凝胶的形态。
进一步研究表明，层状双氢氧化物纳米片的存在促进了密实的聚合物交联网络的形成，同时实现了良好的保水性能（图2）。此外令人惊讶的发现是，温度变化可实现对水凝胶吸水、失水以及水分传输速度的连续控制。改变水凝胶周围温度（60°C 到4°C），水凝胶溶胀时间可以在2到45天范围内进行调节。而在50%相对湿度的空气中，失水的干燥过程可以在7到27天内进行调节。此外，通过迅速降低水凝胶的温度，如从60°C降到25°C，水凝胶中一部分水被快速收缩的聚合物网络挤出，而造成水凝胶内部相分离，水凝胶的颜色由无色变为白色。在随后的溶胀过程中，均匀的白色不透明区域由外至内由于水凝胶内部高分子网络的重组又缓慢变回无色。这个缓慢的消散过程使得水凝胶内部水分传递过程可视化。同时水凝胶内溶解的水溶性分子亦可在这个过程得到可控的缓释。因此，通过双重静电交联的设计，本论文工作实现了水凝胶内部水分的可调控传输，为开发保水性水凝胶和连续性温控药物传输系统开辟了新的思路。
图2，温度变化连续调控水凝胶的吸水/失水行为及其温敏性质的体现。
相关成果以“Thermoresponsive Water Transportation in Dually Electrostatically Crosslinked Nanocomposite Hydrogels”为题于2019年8月21日在线发表于Macromolecule Rapid Communications， DOI: 10.1002/marc.201900317。论文第一作者为Heqin Huang博士，通讯作者为Kai Zhang教授。
论文链接：
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/marc.201900317
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