北京大学刘忠范院士课题组和彭海琳教授课题组在氮掺杂石墨烯大单晶制备取得新进展
石墨烯的骨架掺杂是指在保持石墨烯六方晶格完整的同时，通过引入杂原子如氮、硼等直接替换sp2杂化的二维晶格骨架中碳原子。石墨烯骨架被杂原子掺杂后，载流子浓度增加，并且骨架掺杂的形式有助于降低散射，维持石墨烯较高的载流子迁移率，导电性显著增加；又因为骨架掺杂原子在化学反应中可以提供更多的活性位点，因此，骨架掺杂的石墨烯在催化、能源等领域得到了广泛关注。然而，稳定且可控的骨架掺杂仍是目前石墨烯化学气相沉积（CVD）生长的难点，掺杂后的石墨烯稳定性较差，迁移率较低，通常在10 cm2/Vs量级。因此，如何实现高效的骨架掺杂仍是石墨烯领域的研究瓶颈。
最近，刘忠范院士课题组和彭海琳教授课题组在国际著名刊物Science Advances上发表题为Nitrogen cluster doping for high-mobility/conductivity graphene films with millimeter-sized domains
（Science Advances 2019, 5, eaaw8337)的文章，利用氧气对非骨架掺杂选择性刻蚀的效应，首次在Cu衬底上实现了石墨烯的完美骨架掺杂生长，氮掺杂后的石墨烯迁移率高达13000 cm2/Vs，比其他工艺制备的掺杂石墨烯要高出数个量级。同时，石墨烯的面电阻也降低到130 oh/sq，掺杂的稳定性显著提高。
文章指出，骨架掺杂可以维持高载流子迁移率的主要原因为：
（1）骨架掺杂的氮原子在石墨烯的晶格中以团簇形式存在，可以有效降低掺杂原子对石墨烯的载流子的散射；
（2）氧气选择性刻蚀可以消除吡啶氮和吡咯氮等破坏石墨烯晶格的掺杂类型；
（3）制备的骨架掺杂石墨烯单晶尺寸在毫米量级，减少了晶界散射对石墨烯载流子迁移率的影响。
低温和磁场下，作者也观测到氮团簇形成的较强的库伦电势导致的震荡，这也从侧面证实了团簇掺杂的存在。相较于其他材料，簇状氮掺杂的石墨烯继承了本征石墨烯较低的面电阻和较高的可见光透过率的特点。且与吸附掺杂相比，簇状氮掺杂石墨烯的高温稳定性更好。簇状氮掺杂石墨烯基于其良好的透光性、导电性、稳定性和高载流子迁移率，为未来石墨烯研究和产业应用提供了材料基础，具有重要的基础科学意义和应用价值。
簇状氮掺杂石墨烯单晶的制备和表征
本文共同通讯作者为刘忠范院士、彭海琳教授、丁峰教授、徐洪起教授，并列第一作者为林立博士、李佳玉博士、袁清红教授、李秋珵博士。合作者还包括北京大学康宁教授、张艳峰特聘研究员和苏州大学Mark H. Rummeli教授等课题组。该工作得到了科技部、基金委和北京市科委等项目资助。
论文链接：
https://advances.sciencemag.org/content/5/8/eaaw8337
来源：北京大学化学与分子工程学院
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