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密西西比州立大学张雪峰与EI Barbary Hassan课题组在纳米纤维素与纳米甲壳素复合水凝胶制作方面取得进展

高分子科技 高分子科技 2021-04-21
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气凝胶一般是由水凝胶通过超临界干燥或者冷冻干燥脱水而获得,因此开发简单有效的纤维素和甲壳素水凝胶制备方法就显得至关重要。直接溶解纤维素和甲壳素可以获得水凝胶,但是目前仅有几种溶液可以溶解纤维素和甲壳素,而且这些溶液具有一定的危险性和毒性,因此这种方法很难被广泛应用。另一方面,通过合适的凝胶反应,纳米纤维素和纳米甲壳素分散液也可以被转化为水凝胶。化学凝胶方法可以制备高强度水凝胶,但是化学交联剂同样存在危险性和毒性问题。物理凝胶方法例如通过超声、溶液酸碱性调节、溶液置换、以及热处理同样可以制备水凝胶,但是这种方法存在操作复杂和耗时耗能等一系列问题。因此,如何设计和开发出一种简单易得的纤维素和甲壳素水凝胶制作方法非常重要。

针对这一问题,密西西比州立大学张雪峰助理教授与EI Barbary Hassan副教授课题组,开发了一种简单有效的获取纤维素和甲壳素复合水凝胶的方案。通过TEMPO氧化处理,获得表面带有负电荷的纳米纤维素;通过局部脱乙酰基反应,获得表面带有正电荷的纳米甲壳素。依靠纳米纤维素和纳米甲壳素之间的静电引力,两种纳米纤维可以在水分散液中进行‘自组装’,从而形成复合水凝胶。冷冻干燥后,可以获得纤维素和甲壳素复合气凝胶,由于表面多种官能团存在,复合气凝胶表现出很好的吸附效果,可以作为一种绿色高效的吸附剂用于水净化。


这种方法的优点包括:1. 简单便捷,由于纳米纤维间静电力的存在,将两种分散液混合后,水凝胶可以通过‘自组装’在一分钟内形成;2. 绿色环保,这种方法避免了危险性化学交联剂的使用;3. 普遍适应性,这种静电力诱导‘自组装’的方法同样适用于其它生物质大分子水凝胶的制作。


图1. (a-b) TEMPO氧化反应获得表面带负电荷的的纳米纤维素;(c-d) 局部脱乙酰基反应获得表面带正电荷的纳米甲壳素;(e)静电力诱导‘自组装’形成复合水凝胶;(f-g)冷冻干燥后获得轻质(f)、多孔(g)复合气凝胶。


视频1.  复合水凝胶制作过程:静电力诱导纳米纤维素与纳米甲壳素‘自组装’。


图2. (a-e) 复合水凝胶制作过程;(f-g) 纳米纤维分散液初始浓度对水凝胶产率的影响;(h-i) 纳米纤维素与纳米甲壳素质量配比对水凝胶产率的影响。


图3. (a) 在不同溶液pH下,复合气凝胶的XPS谱图 ;(b) 不同pH环境下纳米纤维素与纳米甲壳素之间的离子键和氢键连接。


图4. (a)复合 水凝胶和气凝胶吸附亚甲基蓝;(b-c) 不同pH条件下,气凝胶对亚甲基蓝(b)和三价砷(c)的吸附。 


图5. (a-c) 复合气凝胶对亚甲基蓝的吸附动力学(a),等温线(b),及与其它材料吸附效果的对比图(c);. (d-f) 复合气凝胶对三价砷的吸附动力学(a),等温线(b),及与其它材料吸附效果的对比图(c)。


图6.  复合气凝胶对亚甲基蓝的多次吸附效果。


近期,该成果以Biohybrid Hydrogel and Aerogel from Self-Assembled Nanocellulose and Nanochitin as a High-Efficiency Adsorbent for Water Purification为题发表于《ACS Applied Materials & Interfaces》(DOI: 10.1021/acsami.9b15139),密西西比州立大学张雪峰助理教授为论文通讯作者和第一作者,EI Barbary Hassan副教授为论文共同通讯作者。该课题得到美国农业部国家林产品实验室基金(G00002749)支持。


论文链接:

X. Zhang, I. Elsayed, C. Navarathna, G.T. Schueneman, E.B. Hassan, Biohybrid Hydrogel and Aerogel from Self-Assembled Nanocellulose and Nanochitin as a High-Efficiency Adsorbent for Water Purification, ACS Appl. Mater. Interfaces. 11 (2019) 46714–46725. 

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.9b15139


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