马里兰大学李腾教授团队及浙大贾铮教授团队JMPS:木纤维水凝胶力学本构模型

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肌肉、软骨、植物导管等生物组织一般具有高度层级化并且各向异性的微结构。水凝胶材料在组成成分上和生物组织具有高度的相似性，但目前大部分人工合成的水凝胶材料都是各向同性的。因此，基于木材天然各向异性结构的新型水凝胶-木纤维水凝胶-应运而生，该类水凝胶具有由高分子或纳米纤维素组成的交联网络以及分布其中的微米级木纤维，其微观结构与生物组织十分接近，具有广阔的应用前景。

近日，马里兰大学李腾教授团队和浙江大学贾铮教授团队发展了针对木纤维水凝胶的力学本构模型，并将该模型应用于分析湿度敏感型木纤维水凝胶驱动器。该模型充分考虑了木纤维的复杂空间分布和非线性力学行为以及水凝胶的溶胀，对于理解各向异性水凝胶的材料行为以及指导新型软机器设计具有重要意义。研究成果以“A constitutive model of microfiber reinforced anisotropic hydrogels: With applications to wood-based hydrogels”为题发表在固体力学领域旗舰期刊Journal of the Mechanics and Physics of Solids上。

水凝胶因其高水含量、对多种外界激励的响应性、以及良好的生物相容性等特点受到广泛关注。人工合成的水凝胶一般是各向同性的，而生物组织的功能往往依赖于其高度各向异性的微结构，比如肌肉的收缩由成束排布的肌肉纤维驱动，植物中的水分和养分则由高度取向排列的木纤维输送。受以上生物组织的启发，近年来李腾教授团队基于天然木材开发了一系列木纤维水凝胶以及相关的软体器件，包括湿度敏感型大应变驱动器等。木纤维水凝胶的结构如图1所示：包含由高分子链或纳米纤维素形成的交联网络以及取向性排布在网络中的微米级木纤维。

图1. 各项异性水凝胶的制备过程及结构 a) 网络单体与微米级木纤维与水均匀混合。b) 通过外力（如3D打印的挤出过程或电磁场等）驱动木纤维进行取向性排布。c)单体聚合后形成的木纤维水凝胶具有交联网络和分散其中的各向异性排布的微米级木纤维。

木纤维水凝胶的力学行为由其应变能密度函数表征，其函数形式由交联网络和木纤维两部分共同决定：各向同性的交联网络通过氢键作用或构型熵的改变来吸引水分子，决定系统的混合能；木纤维则通过其空间取向排布和非线性的力学响应来决定水凝胶的变形能。其中，木纤维的空间取向排布可由定义在球坐标的概率密度函数表示，图2a展示了Von-Mises分布的概率密度函数。平面内的木纤维取向常服从该分布。木纤维的非线性力学响应则可由图2b中的应力-拉伸比关系表示。值得注意的是，凝胶中微米级木纤维可以承受一定程度的压缩应力，这与生物组织中胶原蛋白纤维无法承受压缩应力是不同的。

图2. 凝胶中微米级木纤维的力学模型 a）描述木纤维的取向性排布的概率密度函数。b）描述木纤维非线性力学行为的应力-拉伸比关系式。

该力学本构模型可以有效地描述具有复杂纤维空间排布的木纤维水凝胶在多种载荷形式下（包括自由膨胀、单轴拉伸、受限膨胀等）的力学响应。针对受肌肉启发的离子导电型木纤维凝胶，该模型的定量预测与实验数据吻合较好（在高应变下的偏差由木纤维的损伤导致）。

图3. 理论预测与实验测量的比较 (针对受肌肉启发的离子导电型木纤维凝胶)

从应用角度出发，该力学本构模型可用于指导基于木纤维水凝胶的软体器件设计。例如上文提到的湿度敏感型大应变驱动器是由木纤维水凝胶和聚酰亚胺（Polyimide）叠合粘接而成的双层复合结构 （图4）。木纤维水凝胶可感应环境中的湿度变化，通过失水或吸水引起的体积改变引起结构整体的大幅度弯曲，进而提供驱动功能。通过理论计算发现，相比具有各向同性木纤维排布的驱动器而言，具有各向异性排布的驱动器有更大的弯曲幅度及驱动能力，该预测与实验结果一致。

图4. 基于木纤维水凝胶的湿度敏感型大应变驱动器的设计

论文链接：

https://doi.org/10.1016/j.jmps.2020.103893

https://doi.org/10.1016/j.eml.2019.100463

https://doi.org/10.1002/adma.201801934

作者简介：

贾铮教授(https://person.zju.edu.cn/zhengjia)于2017年12月加入浙江大学航空航天学院，获国家高层次人才引进计划青年项目支持。其研究方向为：软材料的力学与设计，储能材料力学等。迄今为止以第一或通讯作者在Nature Communications, Advanced Functional Materials, PNAS，Nano Letters，ACS Nano，Journal of the Mechanics and Physics of Solids等知名期刊上发表论文20余篇。获得2019年国际知名期刊Extreme Mechanics Letters Young Investigator Award。贾铮教授课题组诚招高分子材料背景的博士后及科研助理若干名，有意者请将个人简历（pdf）发送至贾铮教授邮箱[e-mail]，邮件标题请注明“博士后申请+姓名+毕业学校”。另外，贾铮教授正担任国际力学网络论坛iMechanica（https://imechanica.org/）的journal club栏目2020年的主编，欢迎大家积极自荐或推荐讨论主题。

马里兰大学李腾教授团队（http://lit.umd.edu/）专注于高性能可持续材料、软材料、低维纳米材料、原子尺度催化剂等的设计与开发，相关研究成果发表在Nature, Science, Nature Nanotechnology, PNAS, PRL, JACS, Advanced Materials, Materials Today等国际顶级期刊，并于2018年荣获被誉为“国际发明创造奥斯卡”的R&D100大奖，以及2019年马里兰大学年度发明奖（物理科学领域）。李腾教授现任马里兰大学先进可持续材料与技术实验室主任，Extreme Mechanics Letters副主编，荣获国际工程科学学会青年科学家奖章（2016）。李腾教授在2006年和哈佛大学锁志刚教授共同发起创建iMechanica.org,目前已经成为国际力学领域用户最多的网络资源平台。

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