中科院长春应化所唐涛研究员课题组在“通用塑料废弃物可控碳化”研究方向上取得重要进展

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固体废弃物的处理与回收是当今社会可持续发展所面临的重大挑战。目前全球塑料废弃物累计达63亿吨，其中约90%的废弃塑料被集中填埋或焚烧，既造成了严重的环境污染，又浪费了大量资源。与此同时，机械加工等物理回收方式往往只能得到附加值不高的混合塑料，而热裂解、催化分解等化学回收方式也只能将废弃塑料转化成化工原料混合物，难以进一步低成本实现提纯。聚合物中含有大量的碳元素（聚烯烃高达85.7%），因此使用塑料废弃物作为碳源，通过碳化反应制备高附加值的碳材料，是一种在理论上行之有效的方法。从可持续发展的角度来看，塑料废弃物碳源具有低毒、价廉和来源广泛的优点，使用不同的碳化方法可将塑料废弃物转化为形貌和结构可调控的碳纳米材料，来满足各种应用需求。

唐涛研究员团队从2005年至今一直致力于聚合物（特别是塑料废弃物）的可控碳化研究（Prog. Polym. Sci. 2019, 94, 1），提出了“组合催化碳化”（Angew. Chem. Int. Ed. 2005, 44, 1517; Carbon 2007, 45, 449; Appl. Catal. B 2012, 185, 117; J. Mater. Chem. A 2019, 7, 22912; Sci. China Mater. 2020, 63, 779）、“活性模板碳化”（J. Mater. Chem. A 2015, 3, 341; Waste Manage. 2019, 85, 333; Waste Manage. 2019, 87, 691; Nanotechnology 2020, 31, 035402; Chemosphere 2020, 253, 126755）和“快速碳化”（J. Mater. Chem. A 2013, 1, 5247; J. Mater. Chem. A 2014, 2, 7461; Appl. Catal. B 2014, 289, 152; Appl. Catal. B 2014, 147, 592; Chem. Eng. J. 2019, 360, 250）等三种策略，将聚丙烯、聚乙烯和聚苯乙烯等塑料转化成中空碳纳米球、碳纳米纤维、碳纳米管、杯叠碳纳米管、石墨烯和多孔碳纳米薄片，并且探索了他们在吸附、光催化降解和能源存储等领域中的应用。可控碳化的本质是精确调控聚合物碳化过程中的降解、脱氢、环化、异构化和交联等反应，从而制备微观形貌、孔结构和表面化学结构可控的碳材料。

图1 “活性模板碳化”策略合成中空碳球（HCS）/多孔碳薄片（PCF）三维碳纳米材料

在最近的工作中（Chemical Communications, 2020, ASAP, doi.org/10.1039/D0CC03236K），该团队与合作者探索了“活性模板碳化”策略在合成中空碳球（HCS）/多孔碳薄片（PCF）三维碳纳米材料中的应用。该方法以“多孔氧化镁/乙酰丙酮铁MgO/(Fe(acac)₃”为组合碳化模板，并分别以聚丙烯（PP）、聚乙烯（PE）、聚苯乙烯（PS）、聚氯乙烯（PVC）废弃物以及它们的混合物为碳源，制备了一系列内置Fe₃O₄纳米粒子活性物质的三维中空多孔碳纳米材料（HCS/PCF），并将其应用到锂离子电池负极材料当中（图1）。根据聚合物碳源的种类，依次将电极命名为PP:HCS/PCF, PE:HCS/PCF, PS:HCS/PCF, PVC:HCS/PCF.

图2 HCS/PCF样品的结构表征

所制备的HCS/PCF样品比表面积为1245-1382 m²/g，孔体积为4.45-4.68 cm³/g，其中Fe₃O₄的质量百分比为6.5-11.2%（图2）。当电流密度为20 mA/g时，PVC:HCS/PCF电极的首次充/放电容为528和1208 mAh/g，对应库伦效率为43.7%。PP:HCS/PCF电极的倍率性能和长循环曲线如图6所示，循环48次后，PP:HCS/PCF电极的可逆电容稳定在604 mAh/g。在0.5 A/g的扫描电流密度下循环500次后，PP:HCS/PCF电极的可逆电容保持率仍接近100%，并稳定在802 mAh/g（图3）。由此可见，在三维中空多孔碳骨架中引入适量的高电容活性物质，可以使电极材料的储锂性能得到大幅提升。

图3 HCS/PCF电极的倍率性能和长循环稳定性表征

该工作的第一作者是新加坡国立大学的闵嘉康博士，中科院长春应化所的唐涛研究员、波兰West Pomeranian University of Technology的陈学成教授以及华中科技大学的霍开富教授为该论文的共同通讯作者。

论文链接：Jiakang Min, Xin Wen, Tao Tang*, Xuecheng Chen*, Kaifu Huo*, Jiang Gong, Jalal Azadmanjiri, Chaobin He and Ewa Mijowska. A General Approach towards Carbonization of Plastic Wastes into Well-designed 3D Porous Carbon Framework for Superstable Lithium Ion Batteries. Chem. Commun. 2020, doi.org/10.1039/D0CC03236K

https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2020/cc/d0cc03236k#!divAbstract

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