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西南交大杨维清教授等CRPS：水蒸发诱导分子间作用力实现纳米褶皱聚合物薄膜合成
近日，西南交通大学杨维清教授与美国加州大学洛杉矶分校陈俊教授在Cell Press细胞出版社旗下期刊Cell Reports Physical Science 发表封面论文，通过将水蒸发引起的分子间作用力引入高分子聚合，提出了一种低成本、大面积的聚合物纳米褶皱制备方法，并应用于高效生物机械能收集与自驱动触觉传感。
PDMS纳米褶皱薄膜的设计
为弥补传统制备方法的不足，研究人员将水分子引入PDMS聚合中，构建反应梯度，在材料体系中形成模量差异，并利用其蒸发产生的毛细管力提供表面应力。当PDMS乳液受热时，由于表层水分子快速蒸发，表面PDMS首先开始聚合，并随反应时间延长，形成表层向内部的反应梯度。随着反应进一步进行，水分子蒸发形成毛细管力，在表面产生压应力，由于材料表层与内部基体存在模量差异，为降低表面能并达到平衡状态，PDMS表面产生褶皱（图1）。
褶皱生长机理与表征
同时系统研究了PDMS薄膜表面褶皱生长过程，分为破乳、生成表层、褶皱形核、褶皱生长与褶皱终止五个过程。在第一阶段，PDMS乳液在受热状态下发生破乳，PDMS开始聚合，并在第二阶段，形成表层结构。随着反应持续进行，基体中水分不断蒸发，在表层形成压应力，薄膜表层开始收缩。在第三阶段，表面不稳定区域首先开始出现褶皱，并且在第四阶段，褶皱结构不断向周围扩展，最终在第五阶段，表面完全生成褶皱结构。通过改变体系中水分含量，可以对褶皱波长进行调控（250 nm-10.5 μm），当褶皱波长为250 nm时，薄膜表现出良好的柔性与透明性（图2）。
PDMS纳米褶皱薄膜的应用
PDMS电负性较大，是良好的摩擦电材料，在其表面制备褶皱结构，可以增加其表面积，提高表面电荷密度，进一步提高摩擦纳米发电机（TENG）输出。研究人员制备了基于纳米褶皱薄膜的TENG器件，与平面薄膜相比，其输出电压、转移电荷与短路电流分别提升了219%、279%以及511%。器件输出功率为8.5 mW，并在2 Hz工作频率下，可于120 s内将容量为22 μF和100 μF的电容器充电至4.7 V和2.2 V（图3）。
此外，基于纳米褶皱PDMS薄膜，研究人员制备了柔性触觉传感器，其基本结构包括PDMS基底、柔性电极和纳米褶皱功能层。得益于纳米褶皱结构，传感器在低压力下展示出良好的输出性能，与平面PDMS薄膜器件相比，基于纳米褶皱PDMS薄膜的器件的灵敏度提升了64%，并表现出较快的响应速度。最后，由于PDMS的天然粘附性，触觉传感器阵列可以自发粘附在人体皮肤上，并通过输出电压矩阵来识别手指移动路径（T、E、N和G），将传感器贴于手指关节上，可以监测手指的弯曲状态。该传感器在表皮电子学和人机界面中表现出潜在应用价值（图4）。
综上所述，研究人员通过将水蒸发引起的分子间作用力引入PDMS聚合反应，提出了一种低成本、大面积纳米褶皱PDMS薄膜的构建策略，并且，该褶皱结构在生物机械能收集以及自驱动触觉传感中表现出优异性能。该研究有效解决了传统褶皱制备方法的缺陷，同时为聚合物表面纳米尺度图案设计提供了新思路。
原文链接：
https://doi.org/10.1016/j.xcrp.2021.100441
来源：X-MOL资讯
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