南开大学关英、张拥军课题组：大分子交联剂交联的高强度、高回复性、抗冻、黏附水凝胶

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导电水凝胶是一种典型的软物质，具有良好的生物相容性，可对外界机械力做出响应，并将其转化为电信号。作为柔性可穿戴应变传感器，近年来科学家们设计了许多新型导电水凝胶。导电水凝胶用作可穿戴传感器的首要要求是较好的机械强度。然而，传统的合成水凝胶力学性能较差。为了改善其力学性能人们提出了许多策略，包括四臂聚乙二醇凝胶，纳米复合凝胶，双网络凝胶，拓扑凝胶，双交联凝胶等。一个可靠和稳定的应变传感器还需要凝胶具有非常好的回弹性，保证持续的应变能够有效回复。传统的水凝胶通常是非粘性的，用作可穿戴传感器时需要借助胶带、绷带或粘合剂将其固定在人体皮肤上，操作复杂，且由于凝胶不能与皮肤形成密切接触，微弱的信号很难被检测到。此外，在0℃以下，传统凝胶中的水会结冰，使得凝胶变硬发脆，丧失柔性。文献中已有很多分别具有高强度、高回复性、抗冻或黏附性的水凝胶的报道，但设计合成同时具备高强度、高回复性、抗冻和黏附性的水凝胶仍具有挑战性。

最近南开大学关英、张拥军教授课题组报道了一种简单的利用多功能大分子交联剂(MC)使水凝胶同时具备高韧性、高回复性、抗冻和黏附性方法。这种基于聚羟乙基-谷氨酰胺的多功能大分子交联剂的结构如图1所示。

图1. 交联剂MC以及水凝胶的合成制备

与传统的短链交联剂BIS不同，MC是一种长链交联剂。使用这种长链交联剂可以增大水凝胶的网孔尺寸，降低凝胶网络的不均一性，从而改善其力学性能。研究表明MC交联的水凝胶具有优异的力学性能和回弹性。最高断裂强度达0.664MPa，最终回弹性达~ 87.2%。

图2. 力学性能表征。

大分子交联剂的引入同时引入了大量羟基和酰胺基团等极性黏附基团，使得MC交联的水凝胶具有优异的黏附性能，能够很好的黏附在各种物品表面，包括烧杯、离心管、吸耳球、纸盒、砝码、铝制试管架、坩埚等。其中，水凝胶在玻璃片上的黏附强度高达109.3kPa。

图3. 水凝胶的黏附性能。

更重要的是，这种凝胶可以牢固地粘在人体皮肤上，具有良好的组织粘附性。用于可穿戴应变传感器时只需简单地贴附在相应部位皮肤上，就可进行工作。利用这一凝胶可监测各种人体运动，不仅可监测手指、手腕、膝盖弯曲这种较大的肢体运动，还可以监测呼吸、说话这种小的肌肉活动。

图4. 水凝胶传感器用于监测人体运动。

极性基团的引入也显著地抑制了凝胶中水的冰点。例如A5N2MC1.5%的冰点低至约-50°C 。这样的凝胶在−20℃下冷冻24小时后仍保持高度的柔韧性和可拉伸性，粘附性能也基本保持，这使得传感器能够在零下的温度下仍可以有效工作。

图5. 水凝胶的抗冻性。

总之以多功能MC为交联剂，可合成同时具有高韧性、高回弹性、优异附着力和耐低温性能的导电水凝胶。与BIS交联凝胶相比，MC交联水凝胶力学性能显著改善,断裂伸长率提高了12.4倍，拉伸强度提高了5.1倍，韧性提高了46倍。该水凝胶体系也具有很高的回弹性，回弹性高达~ 87.2%。大量黏附基团的引入也使凝胶的黏附性能显著改善。与BIS交联凝胶相比，MC交联凝胶的粘附强度提高了9倍。同时大量羟基的引入也显著降低了凝胶的冰点，因此表现出优异的抗冻性能。这一凝胶可望用于柔性可穿戴应变传感器，用于人体运动的监测。

该研究工作发表在ACS Appl. Mater. Interfaces（DOI: 10.1021/acsami.1c12687）上，论文第一作者是南开大学化学学院博士研究生刘瑞，通讯作者为张拥军教授和关英副教授。

论文链接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.1c12687

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