南开大学陈军院士课题组和张凯研究员课题组合作Angew：实践与理论相结合揭示准固态聚合物电解质传质机理

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随着现代化社会的发展，人们对于电化学储能器件的能量密度和安全性提出了更高要求。在众多电化学储能器件中，固态锂电池因采用固态电解质取代有机电解液和隔膜，可有效提升能量密度，并消除安全隐患，是未来高能量密度电池发展的重要方向，近年来受到国内外科技工作者的广泛关注和重视。准固态聚合物电解质（Quasi-solid Polymer Electrolyte, QPE）作为一类独特的固态电解质，具有高离子导率（10⁻⁴ ~ 10⁻³ S·cm⁻¹）、不易燃、和柔韧性好等优势，不仅能解决液态电解质的泄漏风险，还能缓解全固态电解质中固固界面接触不充分、界面阻抗大等问题。

然而，QPE是一个由锂盐、聚合物基体和增塑剂（有机溶剂）组成的复杂体系，导致其离子传导机制难以研究。此外，QPE中溶剂分子的存在形式、不同组分之间的相互作用以及Li⁺的溶剂化结构等问题也一直不够清晰，这主要是受时空、反应和各种分析表征手段不能在线检测等限制。因此，如何利用多种表征手段和理论计算相互结合，来深入揭示准固态聚合物电解质中离子传导机制、组分相互作用和溶剂化结构等关键科学问题具有非常重要的意义。

基于以上研究现状和面临挑战，南开大学陈军院士课题组和张凯研究员课题组合作，开发了一种红外–拉曼–核磁（IR–Raman–NMR）联用表征方法，结合第一性原理计算，阐明了聚偏氟乙烯−六氟丙烯（PVDF-HFP）基准固态聚合物电解质的传质机理。实践研究与理论计算相互结合的结果表明，溶剂分子在QPE与液体电解质中的存在状态具有较大差异。QPE中部分溶剂分子在PVDF-HFP聚合物基体与锂盐之间形成物理屏障，另一部分溶剂分子用于完全溶解盐，形成较高Li⁺浓度，使得其溶剂化结构和离子传导机制与局部高浓液态电解质相近。通过研究充放电时锂离子溶剂化/去溶剂化过程的活化能（E_a），进一步佐证了QPE中Li⁺溶剂构型的正确性。该工作为QPE的离子传导机制提供了新认识，有助于促进固态电池的设计与应用，为高安全电池的研究提供支持。

文章的第一作者是南开大学的博士研究生贺鑫。

论文信息：

A new insight into the ionic conduction mechanism of quasi-solid polymer electrolyte through multispectral characterizations

Xin He, Youxuan Ni, Yunpeng Hou, Yong Lu, Song Jin, Haixia Li, Zhenhua Yan, Kai Zhang* and Jun Chen*

https://doi.org/10.1002/anie.202107648

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