北京大学马丁/王蒙课题组和纽黑文大学肖德泉课题组合作 Angew：实现废塑料(PET)和CO2共转化制备高值化学品

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随着人类对塑料制品使用的日益增加，废弃塑料已成为全球性问题，约90%的废弃塑料被直接填埋、焚烧处理，严重污染了生态环境。

聚对苯二甲酸乙二醇酯（PET）是最常用的聚酯塑料，其回收方法主要分为物理回收法和化学回收法。其中，化学回收法就是将固态的PET解聚，转化为较小的分子、中间原料或是直接转化为单体。其中，PET的甲醇酯交换解聚是PET降解的简便方法之一，但是通过甲醇-PET解聚在化学上存在一个内在缺陷：降解率受热力学控制，而需要使用大量的甲醇溶剂。

近日，北京大学化学与分子工程学院马丁/王蒙课题组与纽黑文大学肖德泉课题组合作，报道了通过反应串联的方式实现一锅法将CO₂和PET这两种急需转化的废弃物转化为高值化学品的新过程。此过程采用CO₂加氢制备甲醇耦合PET的醇解和加氢反应实现了高值化学品的合成，而且在这一过程中两种废弃物的转化率相比于单一体系具有更高值，且打破了热力学的平衡限制。

研究表明，这样的过程不仅可以将废弃物CO₂转化，而将生成的甲醇通过PET醇解反应原位消耗掉，而PET解聚生成的DMT产物则可以被同一催化剂加氢转化为DMCD或PX两种产物，促进了PET的转化。通过CO₂加氢制甲醇、PET醇解和DMT加氢三个反应的串联实现CO₂和PET的共同高效转化。

Figure 1. PET和CO₂一步法转化为高值化学品。

研究发现，CO₂加氢和PET甲醇分解的协同耦合具有有趣的双重促进作用。PET的存在促进了CO₂加氢反应，其产物甲醇被PET甲醇醇解原位消耗。CO₂加氢在没有PET的存在下其甲醇产率只有5%，而加入PET后产率可以提升到9.4%。同时在加氢催化剂的存在下，由于产物（DMT）可以进一步加氢，促进了PET的甲醇醇解。直接加入甲醇PET的醇解的解聚程度（乙二醇EG产率）只有12.1%，而在有氢气的存在下，其EG产率攀升到88.6%。如此与单一反应相比，这种共转化的新策略显著提高了CO₂加氢或PET甲醇分解的产率达2~7倍。

Figure 2. PET和CO₂转化反应相互促进的反应性能

此工作提供了一种新的策略来同时回收聚酯和二氧化碳这两种具有挑战性的化学废物。同时，双促进催化工艺适用于商业PET废料和其他聚酯塑料，该策略对聚酯废弃物的处理具有一定的通用性和实用性。这项工作有望启发人们设计更具协同耦合的、具有双重促进作用的催化反应，从而为将废塑料或二氧化碳转化为高值化学品提供实用的解决方案。文章以“Catalytic Transformation of PET and CO₂ into High-value Chemicals”为题近日发表于Angewandte Chemie International Edition上。

该研究得到国家自然科学基金、科技部重点研发计划、北京分子科学国家研究中心等的资助。北京大学化学与分子工程学院马丁教授和王蒙副研究员以及纽黑文大学肖德泉教授为该工作的通讯作者，第一作者为北京大学化学与分子工程学院博士后李印文。

文章链接：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202117205

来源：北京大学化学与分子工程学院

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