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同济大学路庆华教授课题组 CEJ:三向冷冻法制备负泊松比聚酰亚胺气凝胶用于高低温和耐冲击应用

老酒高分子 高分子科技 2022-09-24
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负泊松比赋予了材料优异的机械性能和广泛的应用。但聚酰亚胺气凝胶由于受限于固有的结构类型,很难展现出负泊松比特性。为了融合聚酰亚胺气凝胶和负泊松比的优点,路庆华教授课题组提出了一种新型的三向冷冻工艺,成功的构造出了具备负泊松比的弹性聚酰亚胺气凝胶。相关成果以标题为“Negative-Poisson-Ratio Polyimide Aerogel Fabricated by Tridirectional Freezing for High- and Low-Temperature and Impact-Resistant Applications”发表在Chemical Engineering Journal。该工作通过在三个正交轴线上的动态观察,发现人字骨架结构赋予了PI气凝胶各向异性的负泊松比,其中,最大负泊松比为0.79。结合有限元模拟,提出了超大负泊松比的形成机理。特殊的内部结构不仅使PI气凝胶具有较高的抗疲劳性能(50%应变下循环压缩10000次),还具有较强的回弹性(被700倍聚酰亚胺气凝胶质量的金属球冲击)。此外,PI固有的耐热性为气凝胶在130℃或-100℃环境温度下的循环压缩下提供了优异的稳定性。该研究为设计用于抗冲击和高低温环境下的超弹性、超负泊松比聚合物气凝胶提供了一条实用的方法。


图1 负泊松比PI的构造工艺流程。二胺二酐单体在DMAc中聚合得到PAA。经过超纯水中沉淀,PAA固体和TEA混合后再溶于水,最后得到PAAC溶液(a)。PAAC水溶液在三向冷冻模具中的示意图,三个方向的冰晶排挤PAAC分子链形成了层状的人字骨架结构。(b)。冰晶和PAAC分子链在二维平面上的运动示意图(c)。



图2 PI气凝胶的内部结构。从不同平面观察PI气凝胶的三维模型图、去皮质层切片的光学照片和相应的扫描电镜图像(a-i)。在PI气凝胶上挂一瓶300克的矿泉水,以检查不同区域间边界线的强度(j-l)。



图3 PI气凝胶的负泊松比形变。在压缩应变为0%、25%和50%时,PI气凝胶在不同侧面上均出现横向收缩。为了便于实时观察,PI气凝胶横向边界均用黑线标记。不同的观测侧面分别定义为xy, xz, yx, yz, zxzy(a)。在Y-X面压缩下,有限元模拟计算结构的初始状态(b)。压缩应变分别为5%和20%时,其不同区域结构的形变(c)。压缩应变为50%时的最终内凹型结构。



图4 PI气凝胶的抗疲劳性能。在Y-X平面上,循环压缩1、10、100、1000、10000圈的应力-应变曲线:20%(a)、50%(b)、80%(c),插图是相应圈数的能量耗散系数。在20%、50%和80%应变下,PI气凝胶应力和循环圈数的关系(d)。



图5 PI气凝胶的应用展示。高速相机记录的金属小球冲击负泊松比PI气凝胶(a)和零泊松比PI气凝胶(b)。通过光学和红外热成像,记录了负泊松比PI气凝胶在DMA Q800中的压缩(c)。环境温度为130℃和-100℃时,应力与循环圈数的关系(d)。


同济大学化学科学与工程学院博士研究生原汝迅为论文第一作者。通讯作者为路庆华教授,课题组的研究方向主要聚焦在高性能聚酰亚胺材料的合成与应用、材料表面生物粘附与抗粘附的调控与应用等。


原文链接:

https://doi.org/10.1016/j.cej.2021.134404


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