江苏大学聂仪晶课题组《Polymer》: 极性橡胶与聚氨酯共混制备自愈合橡胶

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如何使传统橡胶具有自愈合能力是高分子材料与工程领域的一个研究热点。大规模使用自愈合橡胶可以有效减少不可再生资源的消耗，满足社会经济可持续发展的需要。
近期，江苏大学聂仪晶课题组制备出具有自愈合功能的传统橡胶材料，发表在《Polymer》上（Blending Polar Rubber with Polyurethane to Construct Self-Healing Rubber with Multiple Hydrogen Bond Networks, Polymer, Polymer 246 (2022) 124768）。其主要设计思想是在传统极性橡胶中引入可逆的氢键作用，首先在PU链上引入C=C结构和UPy基团（图1(a)），然后将PU-UPy与ENR混合，构建出微共价交联网络和强多重氢键网络相结合的双网络结构（图1(b)）。通过上述方法，成功地完成了普通传统橡胶向自愈合材料的转化。 
图1. (a)两个相邻UPy基团之间形成的四重氢键结构；(b)自愈合传统橡胶的双网络示意图。 基于以上设计思路，该课题组首先合成了与异氰酸酯基连接的UPy（UPy-NCO），随后合成得到PU-UPy，最终利用PU-UPy与ENR橡胶极性相似的原理，将两者共混，制备出ENR与PU的混合物（ENR/PU-UPy）。在该自愈合体系中，由于PU-UPy链中含有UPy基团及胺酯键，ENR橡胶中含有羟基及环氧基团，因此ENR/PU-UPy共混物中有六种氢键结构组合（图2）。此外，由于PU-UPy链与ENR橡胶均存在C=C，因此共混物在硫化过程中可以形成交联密度较低的共价交联网络（图3），这有助于提高材料的力学强度。 
图2. (a) ENR/PU-UPy共混物的多重氢键网络结构；(b) 参与形成多个氢键网络的四个基团。 
图3. ENR/PU-UPy共混物共价交联网络的示意图。 该自愈合橡胶材料在切断50 min后，其端口有较好的自愈合效果（图4），随着愈合时间的增加，其力学性能越来越接近原样的力学性能，当愈合时间为50 min时，其断裂伸长率和拉伸强度都可恢复到原样的80%以上（图5）。 
图4. 放大500倍的ENR/30 wt%PU-UPy共混物的光学显微镜照片：(a)愈合前的样品和(b)愈合50 min后的样品。 
图5. 原ENR/PU-UPy共混样品和切割样品在不同愈合时间下的应力-应变曲线。
原文链接https://doi.org/10.1016/j.polymer.2022.124768
课题组简介：
聂仪晶，江苏大学材料科学与工程学院副教授，高分子材料与工程系主任，主持国家自然科学基金青年基金项目及面上项目各一项，主要从事高分子结晶的分子模拟、自愈合弹性体的分子设计及其功能化、橡胶复合材料微观网络结构与性能的关系、水性涂料的制备等领域的研究，发表SCI论文80余篇。

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