自然界生物广泛利用微纤维网络构筑高效的承重组织结构，并启发人们对于轻质，高强的多功能气凝胶的开发和利用。其中包括：基于增材制造技术制备具有理想力学性质的超材料，但缺乏大批量生产的能力；溶胶-凝胶法制备高硬度的无机气凝胶，但其不具备大尺度的形变能力；聚合物纤维的自组装制备仿生的纤维网络结构，但由于纤维之间缺乏有效的相互作用，目前仍然难以合成高力学强度的结构。仿造自然界的结构材料，人工合成高力学性能的三维微纤维网络结构仍然面临挑战。
近日，香港大学机械工程系徐立之教授团队报道了基于芳纶纳米纤维和聚乙烯醇自主装形成的复合纳米纤维网络超强气凝胶。在纳米尺度下，由于构成纤维网络的高分子间的相互作用，纤维和纤维之间形成的节点具有很高的强度和连接度，赋予了该复合纳米纤维气凝胶理想的硬度和强度。并且在大尺度形变下，节点的持续断裂提供了大量的能量耗散，使得该气凝胶的断裂能（~4700 J/m2）比一般气凝胶高出几个数量级。在Maxwell 枢接框架结构中加入纤维的屈曲，纤维之间的转动和分离阻力，以及节点的断裂条件，有效模拟和预测这种微纤维交联网络的力学性质，并揭示了纤维之间的高连接度对材料整体力学性能的关键性作用。此外，作者通过简单的加工技术，制备了各种功能结构，证明该材料在空气滤膜，可穿戴电子器件和热隐身方面的应用潜力。该工作以“Ultrastrong and multifunctional aerogels with hyperconnective network of composite polymeric nanofibers” 为题发表在《Nature Communications》（Nat. Commun. 13, 4242 （2022））。文章的共同通讯作者是香港大学机械工程系徐立之教授和香港大学机械工程系林原教授。共同第一作者为博士研究生何慧敏和博士后研究员魏茜。
图1，气凝胶材料的结构和设计
制备过程如下：芳纶纳米纤维和聚乙烯醇分散在DMSO中，经过溶剂交换和超临界干燥，高分子之间由于强氢键相互作用收缩形成了具有高节点连接度的纳米纤维网络。由于可逆的氢键相互作用，非取向纤维网络可以通过力学诱导形成取向结构。通过简单的成型工艺，制备了块状和半透明薄膜状的气凝胶样品。该气凝胶材料可以承受超自身重量数万倍以上的载荷。简单的合成方法可以实现大规模高强度气凝胶的高效制备。
图2，力学性能表征和对比
力学测试表明该气凝胶在76%孔隙率的条件下具有187.6 MPa的拉伸模量，6.3 MPa的拉伸强度和~4700 J/m2的断裂能。经过取向的气凝胶在沿着取向的方向具有4.3 GPa的拉伸模量和89.3 MPa的强度，这分别比垂直取向方向高出了4.2和3.7倍。这些力学性能远高于已报道的其他气凝胶体系，说明其微观尺度的结构对于其力学性能的重要意义。
图3，纤维网络结构和力学性能的模型构建和理论模拟
通过建立面心立方网格并对其中纤维段的随机删除，来调控模型中纤维网络节点的连接度。理论模拟展示了高连接度对纳米纤维网络力学性能的关键性作用。该模型考虑了纤维网络在形变过程中纤维的屈曲，纤维之间的转动和分离阻力，以及节点的断裂。该模型很好得符合实验数据，并表明了节点的连接度和强度对纤维网络力学性能的重要作用。该研究结论不仅从微观结构角度解释了该纳米纤维网络气凝胶优异的力学性质，并对高强纤维网络的设计提供了思路。
图4，材料在空气滤膜，可穿戴电子器件和热隐身方面的应用
基于该气凝胶优异的力学性质，以及其对红外光的吸收特征和气凝胶本身的多孔和隔热性质，该气凝胶的膜材料可以应用在对空气中微生物和粉尘的过滤，成为可穿戴电子器件的结构支撑材料，作为有效的隔热材料并在某些条件下用于有效屏蔽人体发出的红外信号。从工程学的角度，该气凝胶由于其优异的力学特性，多孔以及可加工性，还可应用于航空航天，能量开发和储存，生物医用等领域，并且对新材料的设计和创新提供机会。
论文链接：
https://doi.org/10.1038/s41467-022-31957-2
课题组主页：
https://xulizhi.hku.hk
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