中科院化学所宋延林研究员和郑州大学张懿强教授团队 JMCA: 大分子单体交联聚合支架制备力学鲁棒性的柔性钙钛矿太阳能电池

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柔性钙钛矿太阳能电池（PSC）因其优异的光电特性、质轻、便携等特点使其在可穿戴电子设备中展现出巨大的应用潜力。然而，钙钛矿薄膜在不平整的柔性基底上结晶性能较差，产生较多的晶界和缺陷位点，。此外，钙钛矿膜的天然脆性使其在重复拉伸或弯曲过程中易于产生宏观或微观裂纹，将严重影响柔性器件的机械力学性能。为了解决这个问题，科研人员在钙钛矿薄膜制备过程中采用添加合适的材料以调节钙钛矿晶体生长，钝化缺陷和释放残余应力。其中，添加可原位聚合化合物调控钙钛矿生长是一种高效修复晶界缺陷的策略。然而，通常选用原位聚合的小分子单体的高活性、挥发性和脆性的交联支架限制了PSC的效率和机械稳定性。

图1 化学锚定和原位热交联的聚合物/钙钛矿薄膜

基于此，中科院化学所宋延林研究员和郑州大学张懿强教授团队将可原位热聚合、柔性链结构和非挥发性的可交联大分子单体聚乙二醇二甲基丙烯酸酯（PEGDMA）通过一步反溶剂法引入到钙钛矿膜中。PEGDMA添加在反溶剂中既可以避免与前体溶液的强键合而引起的沉淀，又可以在150 ℃热退火的钙钛矿薄膜中形成稳定的弹性支架（图1a-d）。试验结果表明，PEGDMA可以在晶界进行化学锚定（图1e-h），从而有效调节钙钛矿膜的结晶并减少晶界缺陷（图2）。并且，PEGDMA的原位交联可以限制热退火过程中钙钛矿的热膨胀，释放晶格残余应力并增强钙钛矿膜的机械稳定性（图4）。此外，弯折前后的SEM、XRD等实验结果和有限元模拟分析表明，分布在晶界的聚合物可以保护脆性钙钛矿薄膜，并显著提高器件的机械稳定性和存储稳定性（图5）。基于PEGDMA的刚性和柔性PSC的PCE分别达到23.15％和21.41％（图3），且在5000次弯曲循环后, 柔性器件PCE仍保持在86％以上（弯曲半径:5 mm），这对于柔性PSC在便携式和可穿戴电子产品中的应用具有重要意义。

图2 钙钛矿薄膜的微观形貌和性能

图3 钙钛矿太阳能电池的形貌和光电特性

图4钙钛矿薄膜的应变分析

图5 柔性钙钛矿太阳能电池的稳定性能

该工作以“Macromonomer Crosslinking Polymerized Scaffolds for Mechanically Robust and Flexible Perovskite Solar Cells”为题发表在《J. Mater. Chem. A》上。中科院化学所宋延林研究员、苏萌副研究员和郑州大学张懿强教授为该文章的通讯作者，郑州大学博士生薛堂月为本文第一作者。该研究得到国家自然科学基金委的支持。

原文链接：

https://doi.org/10.1039/D2TA04502H

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