浙江大学赵骞教授团队《ACS AMI》：基于网络各向异性编程实现离子强度响应水凝胶可擦写可逆变形

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近年来，智能水凝胶在不同领域中展现出巨大的潜力。通过调控聚合物网络的链取向，极大地拓宽了水凝胶的变形能力。其中，刺激响应水凝胶在受到外界刺激后，能实现可逆的形状转变，但其变形行为大多不可编程。相比之下，形状记忆水凝胶可以被固定成不同的临时形状，在刺激触发后恢复到永久形状，但其变形行为是不可逆的。如何在同一水凝胶中实现变形的可编程性和可逆性还有待进一步的研究。

最近，浙江大学赵骞教授团队在前期对热响应水凝胶可编程变形研究的基础上（Nat. Commun., 2021, 12, 6155 & Adv. Mater., 2020, 32, 2001693.），通过网络设计开发了一种离子强度(IS)响应水凝胶，证明了基于网络各向异性编程实现水凝胶多模式可逆变形的普适性机理。在此基础上，通过数字光3D打印可制备任意几何形状的水凝胶，从而实现更复杂的驱动，为软驱动器的设计提供了新思路。

该工作通过向聚丙烯酸(PAA)交联网络中加入聚乙烯醇(PVA)，制备了具有半互穿网络的水凝胶。利用PVA在冰冻-融化(FT)循环链段结晶的特性，使水凝胶具有可编程性，在外力作用下水凝胶形状被固定，形成各向异性网络（图1a）。当外界IS上升时，聚合物网络发生聚集，水凝胶表现为IS响应收缩。在拉伸方向上，网络的弹性恢复和IS响应收缩路径相同，而在垂直拉伸方向上则相反。因此，水凝胶表现出各向异性收缩行为（图1b）。

图1 水凝胶网络设计

因此，水凝胶可以通过PVA结晶被编程为不同的几何形状，并且在外界IS变化时呈现出不同的变形行为。同时，由于PVA结晶区在室温下为热力学稳定状态，因此水凝胶可以在多个循环中保持其变形特性（图2）。

图2 水凝胶的可逆变形行为

由于PVA结晶区可以通过加热至90°C擦除，通过该方式，可使网络恢复各向同性状态，水凝胶形状被擦除。经过另一个形状固定过程，水凝胶可以重新编程为其他几何形状，并在外界IS变化时呈现出不同的变形行为（图3）。

图3 水凝胶的重编程行为

最后，通过数字光3D打印技术，水凝胶可以被设计成复杂的3D形状。水凝胶形状编程后，可以通过改变外界IS实现类似于蜻蜓挥动翅膀的仿生行为，实现了变形行为的多样性，为软驱动器的设计及应用拓宽了道路（图4）。

图4 水凝胶的3D打印工艺

上述成果以“Reversible Shape-Shifting of an Ionic Strength Responsive Hydrogel Enabled by Programmable Network Anisotropy”为题发表在ACS Applied Materials & Interfaces上，论文第一作者为硕士生温鑫，通讯作者为陈狄助理研究员和赵骞教授。

论文链接：

https://doi.org/10.1021/acsami.2c11693

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