四川大学蔡绪福教授团队 《Macromolecules》：光控可愈合、高强高韧交联聚氨酯材料

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共价键自适应网络（CANs）因分子链中独特的可逆共价键可以兼具热塑性高分子材料与热固性高分子材料的特点，成为目前高性能自愈合材料的研究热点。光控愈合性可提供便捷的、远程控制的愈合方式，相对于传统热愈合具有明显优势。现有研究常通过添加吸光组份赋予自愈合材料光热效应，从而实现光控愈合，但是添加组份会降低材料机械性能、抗溶剂性能等。如何通过分子设计制备出兼具高光热转换效率、高强高韧、高愈合率、抗溶剂性能的材料可愈合材料实际应用的重大挑战之一，也是本文的研究目标。

图1 具有强韧高愈合率和光热转换效率的聚氨酯材料（PHPUs）

近期，四川大学高分子科学与工程学院蔡绪福教授团队采用对苯醌二肟作为吸光组份，通过逐步聚加成反应合成了一系列光控可愈合的高强高韧交联聚氨酯材料（图1），通过调节对苯醌二肟的比例控制体系的交联度和玻璃化转变温度，构建了软硬段比例和化学结构可调的共价自适应交联网络（CANs）（图2）。通过核磁、红外、热失重等表征测试验证了共价自适应交联网络的成功构筑。在DMA和力学拉伸测试验证了聚醚二元醇与对苯醌二肟在合适的比例下将同时具有强韧的拉伸性能与动态交联拓扑结构（图3）。基于PHPUs在DMA应力松弛模式下的松弛行为确定了材料最为合适的愈合温度实现了99 %的愈合率（图4）。将对照聚氨酯和PHPU-3同时放在红外光下辐照，PHPU升温速率明显快于对照组聚氨酯，可在200 s内升至愈合温度以上并达到94 %的愈合率（图5）。此外结合材料的光热效应与动态性能可实现材料远程光控下的永久塑性。这项研究工作结合了CANs动态可逆性与对苯醌结构的光热效应，为制备光热双重刺激可愈合聚合物提供了新的设计策略。该工作以“A Photohealable Polyurethane with Superior Robustness and Healing Ratio”为题发表在《Macromolecules》上（DOI: 10.1021/acs.macromol.2c00871）。

图2 光热可愈合聚氨酯材料的结构式与光愈合过程

图3 自适应动态交联网络的成功构筑与基本性能表征。a)红外 b)DMA扫温模式下的储能模量变化 c)玻璃化转变温度 d)应力-应变曲线 e）拉伸韧性来源 f,g)扫温流变测试 h,i)抗溶剂性测试 

图4 PHPU的热刺激动态性能探究。a)DMA应力松弛模式测试 b)活化能计算结果 c) 光学显微镜观察热刺激愈合 d)不同愈合时间下的应力-应变曲线 e)热压再加工示意图 f) 三次再加工后的应力-应变曲线

图5 具有快速光热转换效率的PHPU及光刺激愈合效率、形状再编程示意图。a)光热转化效率的对比展示 b)光热愈合的机理 c)愈合过程的光学显微镜照片 d) 光愈合的应力-应变曲线 e)PHPU-3的强韧性照片 f)光热形状编程照片

本论文第一作者为四川大学高分子科学与工程学院硕士研究生曾繁昊，通讯作者为四川大学高分子科学与工程学院博士后孔维波。四川大学为第一单位，中国民航飞行学院为第二单位。该论文获得国家自然科学基金（51873114）与中国民航飞行学院科研基金（J2022-83）的支持。

原文链接：

A Photohealable Polyurethane with Superior Robustness and Healing Ratio， 

Fanhao Zeng, Jingyi Ning, Yunyun Yang, Chong Tian, Lei Huang, Fuqi Zhao, Qiang Liu, Meiling Cui, Jiahao Lv, Yunfeng Jiang, Xufu Cai, and Weibo Kong

https://pubs.acs.org/doi/pdf/10.1021/acs.macromol.2c00871

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