大连理工大学徐铁齐教授等《Nat. Chem.》：在高性能化学循环聚合物开发领域取得重要进展

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近日，《自然·化学》（Nature Chemistry）发表了大连理工大学化工学院徐铁齐教授和美国科罗拉多州立大学Eugene Y.-X. Chen教授的重要研究成果：基于偕二烷基取代戊内酯的可循环聚酯平台。该研究有望加速高性能可循环聚合物发现进程，推动可循环聚合物在现实世界中的应用，从源头阻止塑料污染。

塑料价格低廉、重量轻、具有延展性和耐用性，有着极为广泛的应用。但是，塑料自身的化学惰性使其在环境中长期积累造成“白色污染”，同时，回收的塑料的终结也需要高的能量消耗。防止塑料污染最好的解决办法是在源头阻止污染。设计具有内在化学回收性的闭环聚合物是解决当前塑料问题的一个有效手段。单体的设计是构建循环聚合物的核心，但由于既要兼顾聚合物的循环性与性能，又要兼顾聚合物的可聚合性和降解性，单体的设计面临巨大的挑战。这种挑战的难点来源于发展一种既具有化学回收性又有用的闭环聚合物需要面对动力学、热力学以及实际性能的多种要求。

徐铁齐教授团队以工业上可以大规模生产的生物基戊内酯为原料，构建了一个基于偕二烷基取代的六元环酯的闭环高性能聚酯平台。戊内酯上偕二烷基不仅实现了聚合物的化学循环性也使聚合物具有出色的物理性能。

取代基链的长度可有效调控聚酯材料的物理性能。随着取代烷基链长度的增加，聚合物的熔点先增加，PVL^Et2的熔融转变温度T_m值最高，达到140 ℃，与HDPE相当，超过PBAT（138℃）。进一步增加取代烷基链的长度，聚合物的熔点和玻璃化转变温度逐渐下降，PVL^Pr2的T_m为123 ℃与LDPE的T_m值相当。力学性能方面，PVL^Pr2具有高的拉伸强度（σ_B = 44.0±2.6 MPa）、好的延展性（ε_B = 209±13%）和韧性（U_T = 57.2 MJ m^-3），屈服点后出现了显著的应变硬化现象（σ_y = 20.7±0.3 MPa），力学性能优于LDPE。PVL^Pr2的拉伸强度甚至高于HDPE（σ_B = 21.4±0.5 MPa）。VL^Et2（11%）和VL^Pr2（89%）共聚物PVL^Et2/Pr2的力学性能进一步得到提升，极限拉伸强度达到σ_B = 47.1±0.3 MPa、断裂伸长率达到ε_B = 322±1.4%和韧性达到U_T = 79.7 MJ m^-3。此外，PVL^Pr2和PVL^Et2/Pr2还具有优异的阻隔性能，PVL^Pr2和PVL^Et2/Pr2的氧气渗透率值明显低于LDPE，水蒸气透过率WVTR值与LDPE相当。该工作为构建高性能可循环聚合物提供了一种新的思路，有望加速高性能可循环聚合物发现进程，推动可循环聚合物在现实世界中的应用。

大连理工大学为论文的第一完成单位，大连理工大学化工学院李欣蕾博士为本文第一作者，大连理工大学化工学院徐铁齐教授和美国科罗拉多州立大学Eugene Y.-X. Chen教授为共同通讯作者。该研究得到国家自然科学基金和中央高校基本科研业务费项目的资助。

原文链接：

https://www.nature.com/articles/s41557-022-01077-x

来源：大连理工大学

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