四川大学傅强教授/白红伟教授 Polymer：通过界面增容和动态硫化制备刚韧平衡的可降解PLA/PBAT共混物

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随着人们对资源和环境可持续发展的日益重视，由可再生生物质（如淀粉）生产的生物可降解材料激起了人们的极大兴趣。聚乳酸（PLA）是目前商业应用最广泛的一种生物高分子，具有良好的生物相容性、优异的力学性能、易于加工、低碳排放量等特性，可望取代传统石油基不可降解高分子而得到广泛应用。然而，PLA存在脆性大（缺口冲击韧性仅~2 kJ/m² ，断裂伸长率小于5%）等难以满足实际应用要求的缺点，导致其工业生产和应用仍然远远落后于传统高分子材料。

与柔性高分子共混是改善PLA韧性的一条简单而有效的策略，其中，价格低廉的生物可降解聚对苯二甲酸—己二酸丁二醇酯（PBAT）被认为是一种极具应用前景的PLA增韧剂，在增韧PLA时不会影响其宝贵的生物降解性。然而，由于PBAT与PLA的相容性差，导致相结构粗大、界面粘附很弱，对PLA基体表现出很低的增韧效率。因此，增容是充分实现PBAT对PLA高效增韧的关键。

在本研究中，他们通过引入少量（0.5–3 wt %）环氧功能化的苯乙烯-丙烯酸低聚物（ESA）作为反应性助剂，成功制备得到超韧的PLA/PBAT共混物新材料。结果表明，PLA与PBAT分子链均可接枝到ESA侧链上，在共混物界面上原位生成PLA-graft-PBAT共聚物，进而实现了有效的界面增容。同时，ESA还可以诱导PBAT动态硫化、最终在PLA基体中形成了高度交联的PBAT粒子网络。界面增强和PBAT粒子成网均有利于引发PLA基体的塑性变形，从而显著提高了增韧效率。特别地，PLA/PBAT（70/30）共混物的缺口冲击强度和断裂伸长率可达到62.4 kJ/m²和232%，并且拉伸强度可从44.2 MPa增加到51.5 MPa，展现出优异的强韧平衡性。值得注意的是，他们首次证明ESA的分子结构（即环氧等量和分子量）在调控PBAT分散相形态和界面增容中发挥着关键作用。为刚韧平衡的全生物降解PLA材料的开发开辟了新途径，具有重要的理论意义和实用价值。

图1. PLA和PBAT在熔融共混过程中的反应示意图 

图2.含有不同ESA 重量分数的PLA/PBAT（70/30）共混物的冲击强度和拉伸应力-应变曲线 

图3. 含有不同ESA 分子结构的PLA/PBAT（70/30）共混物的形态结构示意图 

图4. 不同结构ESA对PLA/PBAT（70/30）共混物性能的影响
相关成果以 “Design of biodegradable PLA/PBAT blends with balanced toughness and strength via interfacial compatibilization and dynamic vulcanization’’ 为题发表在期刊《Polymer》上。文章的通讯作者为四川大学的白红伟教授。第一作者为四川大学高分子科学与工程学院的硕士研究生陈孝南。感谢国家自然科学基金（No.51873129）和四川省自然科学基金（No.2022NSFSC0348）对本工作的经费支持。

原文链接：

https://doi.org/10.1016/j.polymer.2022.125620

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