湖南大学白玉罡课题组/邢航课题组 Nat. Commun.：一种基于MOF催化的纳米聚合系统用于快速合成聚多肽及多肽复合材料

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人工合成的聚多肽由于具有良好的生物可降解性和性质可调性，备受生物医药领域和材料工程领域的研究者们的关注。近二十年以来，随着氨基酸环内酸酐（NCA）开环聚合制备聚多肽的技术不断革新，聚多肽材料逐渐在抗菌、药物/基因递送和组织工程等领域被广泛研究和应用。然而，由于NCA聚合过程往往存在引发效率低、聚合速率缓慢、对环境敏感以及分子量难控制等问题，导致其获得的聚多肽在材料领域的应用受到极大的限制，而将聚多肽与其他材料进行复合应用的研究更是鲜有报道。

湖南大学白玉罡教授和邢航教授团队利用纳米尺度的金属有机框架（MOF）材料作为非均相的催化剂，通过催化其表面配位的水分子引发NCA单体开环，联合聚合过程中螺旋短肽的自催化加速过程，共同形成了一种高效可控的纳米NCA聚合系统，该系统不仅能高效可控的合成聚多肽，还能快速制备MOF@聚多肽复合材料。

作者通过对聚多肽末端基团的表征分析，验证了MOF催化表面水分子引发开环聚合的机理。聚合过程的动力学监测和产物聚多肽的表征分析等结果表明，该聚合体系具有两个催化聚合阶段，即MOF催化引发阶段和α-螺旋短肽自加速链增长阶段，这两种催化的结合使聚合反应过程可控，转化率和产率高，且对环境中水的敏感性大大降低。此外，MOF纳米颗粒作为非均相NCA聚合催化剂能够简单方便的实现再生和循环使用。

除了制备聚多肽以外，该纳米催化NCA聚合系统还为直接快速地制备功能性聚多肽复合材料提供了新策略。如果不将聚合后产生的聚多肽与MOF分离，就可以直接得到MOF@聚多肽复合材料，它们具有良好的可加工性，将其制成混合基质膜材料具有独特的性质。通过变换MOF催化剂和多肽的结构，合成的复合材料可以继承MOF和多肽的功能。对MOF@聚多肽复合材料的初步应用探究结果表明，这类复合材料在污染物过滤、催化和长效缓释方面具有潜在的应用前景。

综上所述，作者结合MOF非均相纳米催化和NCA开环聚合，开发了一种新的纳米催化NCA聚合系统，基于该系统不仅能快速获得窄分布且分子量可控的纯聚多肽，还能一锅法快速制备功能性MOF@聚多肽复合材料，为聚多肽材料的制备方法与材料科学领域的实际应用之间的桥联开拓了新的思路。

此项工作湖南大学化学化工学院博士生刘英和任仲午共同完成，通讯作者分别为白玉罡教授和邢航教授。作者感谢国家自然科学基金委、湖南省湖湘人才计划和湖南省科技厅的项目资助，以及西湖大学程建军教授对本课题的建议。

原文链接：

https://www.nature.com/articles/s41467-023-41252-3

课题组简介：

湖南大学白玉罡课题组主要研究大分子（包括天然大分子和合成大分子）的制备、组装、性质与应用。课题组的两个主要方向是：1. 基于大分子体系的活体内非天然催化系统的建立与应用；2. 抗菌、抗病毒（Antimicrobials）大分子的设计、制备与应用研究。课题组目前招收2024年入学的保研本科生和博士，以及随时进组的科研助理，欢迎有兴趣的同学联系。课题组主页：www.baigroup.online

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