齐鲁工大刘利彬教授团队 AFM: 木质素-碱金属离子自催化体系快速凝胶化防冻水凝胶电解质

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水凝胶电解质的制备大多需要加热或紫外线照射来激活引发剂产生自由基，然后引发单体聚合形成聚合物网络。这些制备过程不仅耗时长（超过2小时）且繁琐，而且需要额外的外部能量，这在很大程度上限制了水凝胶电解质在电子设备中的绿色制备的进一步发展。此外，水凝胶电解质含有大量的水，在0℃以下不可避免地会结冰，导致电导率下降，这将严重影响电子设备的正常使用。因此，在不引入外部能量的情况下，在环境温度下快速聚合具有防冻能力的水凝胶电解质是一个巨大的挑战。

针对以上问题，提出了一种基于木质素和碱金属离子在室温下短时间内制备多功能水凝胶电解质的通用、简单的方法（图1）。具体来说，邻苯二酚的水解生成的木质素（DL）在碱性环境中更容易氧化形成醌，在此过程中促进APS转化为硫酸盐自由基和与水反应生成羟基自由基以及单线态氧（¹O₂，氧自由基）。在氧化还原过程中，产生的各种自由基促进了乙烯基单体体系的快速聚合。通过调节KOH、LiCl以及DL含量，实现室温环境下4 min内凝胶化。同时，保持含量相同改变不用组分也能得到相似的聚合时间。为了验证快速聚合原因，该团队利用XPS、ESR以及密度泛函理论计算，验证快速凝胶作用的机理（图2）。通过协调DL和LiCl含量，得到了应力0.4 MPa、应变1125%的高力学性能水凝胶（图3）。通过水凝胶中不同浓度LiCl研究，验证LiCl的加入能赋予水凝胶电解质良好的防冻导电效果，使水凝胶电解质在-40°C下具有0.51 mS cm-1的低温电导率（图4）。考虑到上面提到的各种性能，选择polyAM-DL_0.1-LiCl₃水凝胶电解质，以含活性材料的碳布作为电极，组装成夹心的超级电容器，并进行电化学测试验证超级电容器性能良好（图5）。该工作以“Lignin-Alkali Metal Ion Self-Catalytic System Initiated Rapid Polymerization of Hydrogel Electrolyte with High strength and Anti-Freezing Ability”为题发表在《Advance Functional Materials》上。齐鲁工业大学化学与制药学部刘利彬教授为论文的通讯作者，硕士生苏华伟为论文第一作者。该研究工作得到了国家自然科学基金项目（52173256）的支持。

图1 木质素-碱金属离子自催化体系示意图。

图2 快速凝胶作用的影响因素和机理。

 图3 PolyAM-DL_x-LiCl_y水凝胶电解质的力学性能。

 图4 水凝胶电解质的防冻性能

 图5 电解质组装超级电容器的电化学性能。

原文链接：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202316274

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