福州大学邹志刚院士团队吕晓林 Macromolecules：基于强、弱离子相互作用的应变硬化聚离子液体弹性体

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近年来，导电水凝胶、离子凝胶和离子导电弹性体等聚合物离子导体由于具有可拉伸性和高弹性等良好的力学性能，在离子皮肤和柔性可穿戴设备等领域引发了极大的关注。然而，大多数凝胶和弹性体在受力时表现出的是软化或线形的机械响应行为，而这与皮肤等生物组织的应变硬化行为（J形的应力-应变曲线）完全不同。因此，设计具有应变硬化能力的仿生聚合物离子导体仍然是一个挑战。

近日，福州大学邹志刚院士团队吕晓林副教授在《Macromolecules》上发表文章《Ultrastretchable and Tough Poly(ionic liquid) Elastomer with Strain-Stiffening Ability Enabled by Strong/Weak Ionic Interactions》，报道了一种强/弱离子相互作用协同策略，来制备具有应变硬化能力的聚离子液体弹性体（PILE）。通过竞聚率差异较大的咪唑基离子液体单体和丙烯酸酯单体共聚，可以使离子单体在聚合物链上梯度分布，从而在聚合物网络中形成可控的强、弱离子相互作用（图1）。该设计利用弱离子相互作用提高聚合物网络的柔软性，而强离子相互作用在拉伸过程中增加网络的刚性，从而使PILE具有明显的应变硬化能力、良好的拉伸性和弹性以及高韧性。同时，PILE优异的温度和应变传感能力，使其在柔性电子器件中具有应用潜力。

图1. PILE网络内部相互作用示意图

如图2所示，由于两种单体之间差异较大的竞聚率，可以在聚合物网络中形成离子聚集较多的强离子相互作用和离子聚集较少的弱离子相互作用，表观活化能具有广泛的分布范围（66.1–125.7 kJ mol⁻¹）。该PILE内部的相互作用强度高于超分子网络中常见非共价相互作用的强度(41 ~ 96 kJ mol⁻¹)，从而可以赋予该PILE良好的力学强度和韧性。此外，由于离子聚集导致的离子间相互作用，使得该PILE具有褶皱状形貌。

图2. PILE的内部相互作用表征

如图3所示，通过强、弱离子相互作用之间的协同，相比于单纯的聚离子液体或者聚丙烯酸酯，该PILE表现出明显的应变硬化能力。与其他具有应变硬化能力的凝胶或者弹性体相比，其具有更高的断裂强度和拉伸性。分子动力学模拟结果表明，PILE的应变硬化能力来源于拉伸过程中离子相互作用的解离。

图3. PILE的应变硬化行为表征

如图4所示，由于离子相互作用的可逆性，该PILE在100-600%的应变下的加载曲线都能与上一圈的加载曲线完美地吻合，表现出优异的弹性。同时，其还具有较高的韧性和抗穿刺能力。

图4. PILE的弹性和抗穿刺能力表征

由于聚离子液体的存在，使该PILE具备导电性。因此，其可以应用在柔性传感领域，在极大的应变范围内（5-1000%）都具有较高的灵敏度（图5）。

图5. PILE的传感应用

福州大学材料科学与工程学院硕士生虞力为本论文的第一作者，福州大学吕晓林为通讯作者，宁波大学张璇、福建医科大学附属协和医院周飘飘为共同通讯作者。该研究得到国家自然科学基金项目、福建省光电信息科技创新实验室、福建省自然科学基金项目、国家重点研发计划等基金项目的资助。

论文链接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.macromol.3c02379?fig=fig1&ref=pdf

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