通过两电子氧化还原反应(2e− ORR)原位分散生产过氧化氢(H2O2)是一种很有前途的、能替代传统的能源密集型蒽醌法的过氧化氢生产方法。然而,其实际应用高度依赖于高活性、高选择性的两电子氧还原电催化剂的设计与合成,并且仍面临挑战。
最近,中科院固体物理所张海民研究员等利用生物质材料细菌纤维素调控合成金属镍纳米颗粒,通过简单的浸渍-热解法得到锚定在细菌纤维素衍生的碳纤维上的镍纳米颗粒催化剂。通过调控镍前驱体的用量,发现Ni-NPs/BCCF-20.7催化剂具有优异的两电子氧化还原催化性能,其表现出~90%的H2O2选择性,且起始电位为0.75 V(相对于可逆氢电极(RHE))。通过H-Cell恒电位电解,该催化剂分别在0.2和0.5 V(相对于RHE)得到最高的H2O2生成速率(162.7±13.7 mmol gcat−1 h−1)和法拉第效率(93.9%±4.2%)。
图1. Ni-NPs/BCCF催化剂的合成过程示意图
图2. Ni-NPs/BCCF催化剂的产氢效率和循环性能
进一步理论计算表明,氧气分子在暴露的Ni(111)晶面上具有更有利的“垂直”吸附构型,可以有效抑制O–O键的解离,从而具有较高的H2O2选择性。
文章信息
Xu, H., Jin, M., Geng, J. et al. Bacterial cellulose-regulated synthesis of metallic Ni catalysts for electrosynthesis of hydrogen peroxide. Sci. China Mater. (2021). https://doi.org/10.1007/s40843-021-1795-9
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