SCMs|MXene负载的锇单原子催化剂催化低温CO氧化反应的理论研究

近日，清华大学李隽教授和贵州大学朱纯教授等人在SCIENCE CHINA Materials发表研究论文，报道了一种对CO氧化反应具有低温催化活性的新型硫功能化MXene-Ti₂C (Ti₂CS₂)负载的锇金属单原子催化剂Os₁/Ti₂CS₂。

通过密度泛函理论计算，从一系列过渡金属(M = Fe，Co，Ni，Cu；Ru，Rh，Pd，Ag；Os，Ir，Pt，Au)中筛选出最稳定的锇金属单原子催化剂。计算结果表明，Os₁/Ti₂CS₂有利于O₂和CO的共吸附，且O₂分子的吸附能略高于CO分子。此外，由于O₂+2CO能稳定地共吸附在Os₁单原子上，CO氧化反应可能通过三分子反应机理进行。因此，系统研究了CO在Os₁/Ti₂CS₂单原子催化剂上发生氧化反应的四种不同的催化机理：Langmuir-Hinshelwood (L–H)、Eley Rideal (E–R)、termolecular Langmuir-Hinshelwood-A (TLH-A)和termolecular Langmuir-Hinshelwood-B (TLH-B)机理。结果表明TLH-B机理最可能发生，其反应势垒仅为0.74 eV，远低于L–H、E–R和TLH-A的反应势垒(分别为1.06，1.09和1.47 eV)。

上述研究结果有助于理解MXene的表面化学并设计稳定的新型二维硫端基MXene催化材料。

文章信息

Yang Meng, Jin-Xia Liang, Chun Zhu, et al. Theoretical studies of MXene-supported single-atom catalysts: Os/TiCS for low-temperature CO oxidation. SCIENCE CHINA Materials, https://doi.org/10.1007/s40843-021-1950-0

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