SCMs|通过瞬态可见和瞬态中红外光谱研究InP/ZnS QDs光生载流子动力学过程

光生载流子动力学过程可以显著影响材料光催化活性。通常，光生电子的转移速率远高于光生空穴的，致使空穴的转移和累积成为影响光催化效率的关键因素。因此，深入探究光生空穴转移过程和动力学可以极大地帮助我们认识和理解光催化机理，但该工作鲜有人关注研究。

近日，隆德大学郑凯波教授和西南石油大学周莹教授等人在SCIENCE CHINA Materials发表研究论文，通过瞬态可见和瞬态中红外光谱研究了InP/ZnS QDs无机配体诱导的表面空穴转移和构型调整过程。

时间分辨荧光光谱和飞秒瞬态可见吸收光谱表明空穴会从InP转移至表面S²⁻配体。此外，瞬态中红外光谱中S²⁻配体伸缩振动信号表明该空穴转移时间为4.2 ps。转移至S²⁻配体的空穴具有明显的长寿命特征(>4.5 ns)并且会导致表面活性物的静电解离和构型重组。最后，通过与其他无机配体(Cl⁻，PO₄³⁻)比较，发现S2−配体具有最合适平衡的离子半径和净电荷，因此带有该配体的InP/ZnS量子点(InP/ZnS QDs)光催化集具有最高的光解硫化氢产氢活性(213.6 μmol mg⁻¹)。

图1 具有不同配体(OLA，Cl⁻，PO₄³⁻和S²⁻)的QDs的瞬态中红外光谱以及空穴转移动力学示意图。

本文的研究结果为理解InP QDs光催化过程和机理提供了有价值的见解。

文章信息

Liu, Y., Zhou, Y., Abdellah, M. et al. Inorganic ligands-mediated hole attraction and surface structural reorganization in InP/ZnS QD photocatalysts studied via ultrafast visible and midinfrared spectroscopies. Sci. China Mater. (2022). https://doi.org/10.1007/s40843-021-1992-3

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