引入共价型氮化钒来提高氮掺杂碳的亲电性以促进氧还原反应

氮掺杂碳(NC)是一种有潜力的氧还原反应(ORR)电催化剂. NC可直接作为ORR活性位点中心, 优化氮原子的电子结构对催化活性具有很大影响. 近日, 武汉理工大学周亮教授, 赵焱教授等人在SCIENCE CHINA Materials发表研究论文, 发现VN的引入可以调控NC表面的电子结构, 从而优化了对含氧中间体的吸附过程, 提高NC的ORR活性.

作者通过简单的物理混合和煅烧处理, 构建了一种由氮化钒(VN)纳米颗粒为核、“铠甲状”NC作为壳的新型VN@NC纳米复合材料. 实验结果和密度泛函理论(DFT)计算结果证实, 由于VN的引入, VN@NC具有更优异的电荷转移效率, 利于ORR反应中的4e^-转移过程. 同时, 当VN和NC耦合时, 诱导了电荷从NC上的氮原子转移到VN上的钒原子, 增加了NC上氮原子的亲电性, 从而优化了对含氧中间体的吸附过程. 得益于独特的核@壳结构和优化的电子结构, 与纯NC和体相VN相比, 所制备的VN@NC展现出更优异的ORR活性.

该研究揭示了调节NC中氮原子电子结构的重要性, 并为构建NC基复合型电催化剂提供了有效方法.

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Li, S., Zhuang, Z., Xia, L. et al. Improving the electrophilicity of nitrogen on nitrogen-doped carbon triggers oxygen reduction by introducing covalent vanadium nitride. Sci. China Mater. (2022). https://doi.org/10.1007/s40843-022-2116-3